یادداشت های علمی دانشگاه دولتی کازان
جلد 151، کتاب. یکی
عنکبوت های فیزیکی و ریاضی
طیف سنجی اکو نوری از یک کریستال بسیار غلیظ
K.P. کریمولیپ، ع.ا. کالاچف، V.A. زویکوف، وی. سامارتسف
حاشیه نویسی
طیفسنجی پژواک نوری یک کریستال گارنت آلومینیوم ایتریوم با غلظت بالا (10 در٪) از یونهای تولیوم ناخالصی برای اولین بار در تنظیمات آزمایشی "پردازنده اکو نوری" انجام شد، که سیگنالهای اکو ضعیف را در حالت شمارش فوتون ثبت میکند. سیگنال های پژواک فوتون اولیه، تحریک شده و انباشته شده مورد مطالعه قرار گرفته است. مشخص شده است که فروپاشی سیگنال اکو اولیه با توان x = 1.07 غیر نمایی است و زمان حافظه فاز Tm = 0.75 میکرو ثانیه تعیین می شود. طول عمر سطح برانگیخته Ti(3H4) = 600 میکروثانیه و سطح متوسط متابولیسم میلی ثانیه اندازه گیری شد. مطالعه ای برای
وابستگی شدت پژواک انباشته شده به تعداد جفت پالس های هیجان انگیز. امکان استفاده از کریستالهایی با محتوای بالای ناخالصی برای ضبط چند کاناله اطلاعات با چگالی بالا در طرحهای پردازش اطلاعات منسجم نوری تحلیل میشود.
کلید واژه ها: عکس اکو اکو. طیف سنجی اکو، گارنت آلومینیوم ایتریوم، غلظت بالا، تولیوم پاپ، پردازش اطلاعات، حالت چند کاناله.
معرفی
کریستال های خاکی کمیاب به طور گسترده در بسیاری از زمینه ها استفاده می شود علم مدرنو تکنولوژی مطالعات طیفسنجی کریستالهای ناخالصی با جستجوی محیطهای فعال برای لیزرهای فرابنفش، سوسوزنهای نوری و مبدلهای تشعشع همراه است. ویژگیهای دینامیک طیفی، بهویژه زمانهای آرامسازی فاز طولانی مدت برخی از انتقالها، منجر به استفاده از چنین کریستالهایی بهعنوان حامل اطلاعات در دستگاههای ذخیرهسازی نوری و پردازندهها شد. روش پژواک فوتونی در طیفسنجی نوری منسجم برای مطالعه محیطهای تشدید کننده مختلف استفاده میشود، که در میان آنها کریستالهایی با ناخالصیهای یونهای خاکی کمیاب، بهاصطلاح پارامغناطیسهای van Vleck، مورد توجه خاص هستند. بنابراین، برای مثال، کریستالی از گارنت آلومینیوم ایتریوم با مخلوطی از یون های تولیوم سه باردار: Tm3+ (UAS:Tm) معمولاً به عنوان یکی از امیدوارکننده ترین رسانه های فعال برای دستگاه های حافظه نوری و پردازش اطلاعات بر اساس پژواک فوتون در نظر گرفته می شود. . واقعیت این است که طول موج یکی از انتقال های انرژی موثر 3Hb(1) - 3H4(1) یون های تولیوم در یک ماتریس گارنت با طول موج 793 نانومتر تولید لیزر تیتانیوم یاقوت کبود منطبق است و مهمتر از همه، لیزر دایود مینیاتوری علاوه بر این، وجود سطح 3-4 ناپایدار با طول عمر 10 میلی ثانیه و سطوح فرعی فوق ریز حالت پایه که در حضور میدان مغناطیسی ضعیف خارجی طول عمری در حدود 30 ثانیه دارند، این محیط را بسیار جذاب کرده است. دیدگاه استفاده در دستگاه ها ذخیره سازی طولانی مدتاطلاعات دوم، در نهایت، یون های تولیوم بسیار کوچک است
عرض خط همگن انتقال نوری Hodn، که همچنین نشان دهنده یک "ظرفیت حافظه" بزرگ است که با نسبت Г„е0дн/Г0д“ تعیین می شود، که در آن Гнё0д عرض خط ناهمگن است. به عنوان یک قاعده، پهنای خط یکنواخت با زمان کاهش فاز Tm که توسط Mims برای توصیف یک پژواک فوتون دو پالسی معرفی شده است، تعیین می شود. در غیاب میدان مغناطیسی خارجی، مقدار زمان حافظه فاز در UAS:Tm بسته به غلظت یون های تولیوم ناخالصی، Tm = 75 میکرو ثانیه یا حتی 116 میکرو ثانیه است. مقدار دوم مربوط به Hodn = 1/pTm = 4 کیلوهرتز، و از این رو Gne0dn/G0Dn ~ 106 برای مقدار معمول عرض ناهمگن، Gne0dn = 17 گیگاهرتز در این کریستال است. لازم به ذکر است که چنین زمان جداسازی طولانی تنها در کریستال هایی با غلظت کم یون های تولیوم ناخالص در دمای هلیوم مایع مشاهده شد. علاوه بر این، تقریباً تمام آزمایشهای شناخته شده در دمای پایین بر روی کریستالهای YAS:Tsh با محتوای C = 0.1-0.5 در % انجام شد. با این حال، در برخی
در موارد دیگر، غلظت بالای تولیوم نیز ممکن است مفید باشد. در این کار، سیگنالهای پژواک فوتون در یک کریستال ناخالصی بسیار غلیظ به منظور یافتن حالتهای بهینه عملکرد پردازندههای اکو نوری، یعنی: امکان افزایش چگالی ضبط اطلاعات در حالت اکو انباشته مورد بررسی قرار گرفت.
1. پژواک فوتون و پردازش اطلاعات نوری منسجم
پردازنده اکو نوری (OEP) متعلق به کلاس دستگاه های آنالوگ چند منظوره است. به دلیل وجود سیگنال های کنترلی، پاسخ ضربه ای آن را می توان در زمان واقعی برنامه ریزی کرد و به دست آورد انواع مختلفپردازش از به خاطر سپردن ساده تا تبدیل های یکپارچه با هسته مورد نظر (به عنوان مثال، را ببینید). OEP می تواند در حوزه های زمانی، مکانی و فضا-زمان عمل کند و پردازش منسجم یا نامنسجم اطلاعات و همچنین عملیات دیجیتالی محض، اعم از حسابی و منطقی را انجام دهد. قبلاً از تجربه ایجاد پردازنده های اسپین اکو مشخص شد که در کار آنها می توان از سیگنال های اکو عمدتا تحریک شده استفاده کرد. پژواک فوتون تحریک شده (SPE) پاسخ منسجم یک محیط تشدید کننده به عملکرد سه پالس تحریکی است که در لحظه زمان ایجاد می شود: t = ¿23 + 2^12، که در آن t فاصله زمانی بین پالس های تحریک است. می توان نشان داد که طیف سیگنال SPE با عبارت زیر تعیین می شود:
ECfe(t) ~ (E01 ® Eoz) * E02 = JJ Eo1(x)Eoz(y + x)Eo2(t - y) xyy، (1)
که در آن Eo./ پاکت ?-امین پالس است، ] = 1، 2، 3. برای راحتی، نماد زیر معرفی شده است: علامت "*" مربوط به عملیات پیچیدگی است، و علامت "®" مربوط به بنابراین، سیگنال SPE نتیجه پیچیدگی پالس دوم با تابع همبستگی پالس اول و سوم است. فرمول (1) مبنای استفاده از سیگنال های SPE در سیستم های پردازش اطلاعات نوری است.
پردازنده های اکو نوری و دستگاه های ذخیره سازی نوری مبتنی بر پدیده پژواک فوتون امکانات زیادی برای ثبت، ذخیره و پردازش اطلاعات دارند. به منظور افزایش تراکم ضبط اطلاعات در چنین دستگاه هایی، می توان از حالت های چند کانالی استفاده کرد (به عنوان مثال، را ببینید). برای ساخت چنین سیستم های پردازش اطلاعات نوری، راه های مختلفجداسازی کانال
خواندن
برنج. 1. طرح تقسیم کد کانال ها در حالت اکو انباشته: r - مرجع، 01 - پالس های شی، ASPE - سیگنال اکو انباشته شده. شرایط عملیاتی: t، AB<Т2, Т < Ть N ~ Т1/Т2
به عنوان مثال، ضبط چند کاناله اطلاعات بر اساس پژواک فوتون با تقسیم کد کانال ها را در نظر بگیرید. به طور کلی، تقسیم کد کانال ها در طرح اکو فوتون چند پالس بر اساس است که مشترک در هر کانال مجموعه استاندارد (الفبا) سیگنالهای نویز مانند (یا توالی کد) خود را دارد که با آن میتواند اطلاعات را انتقال دهد. همانطور که در بالا ذکر شد، پوشش سیگنال SPE پیچشی از پالس دوم (شیء) با تابع همبستگی پالس های اول (مرجع) و سوم (خوانش) است. بنابراین، شکل زمانی سیگنال SPS، شکل زمانی پالس جسم را بازتولید می کند، مشروط بر اینکه تابع همبستگی به شکل دلتا باشد. سازماندهی ضبط همزمان چند کاناله (و دسترسی) تنها در صورتی امکان پذیر است که سیگنال های مشترکین مختلف از نظر شکل متفاوت باشند. در مورد پردازش اطلاعات منسجم بر اساس پژواک فوتون، سیگنال های اکو انباشته شده برای سازماندهی چنین طرحی استفاده می شود. اجازه دهید اولین پالس (مرجع) در هر جفت مدولاسیون (کد) خاص خود را داشته باشد و پالس خواندن یکی از این مدولاسیون ممکن را شکل دهد (شکل 1 را ببینید). سپس، مشروط بر اینکه این مجموعه کدها با شرایط متعامد مطابقت داشته باشد، سیگنال پژواک فوتون انباشته شده با یکی از پالس های جسم مطابقت خواهد داشت، یعنی پالس هایی که مدولاسیون پالس مرجع برای آن با مدولاسیون پالس خوانده شده مطابقت دارد. چنین طرحی از ضبط چند کاناله (چند پالس) فقط در شرایط زیر کار می کند: فاصله زمانی بین پالس t در یک جفت و بین جفت پالس باید کمتر از زمان حافظه فاز T2 باشد و کل دنباله پالس نباید از طول عمر حالت هیجان زده نسبت T1 / T2 حداکثر تعداد جفت پالس N را تعیین می کند، یعنی تعداد کانال های موازی برای انتقال همزمان اطلاعات. از آنجایی که مشخص شده است که با افزایش غلظت یون های ناخالصی، زمان T2
به دلیل "تراکم" جفت های پالس در یک دنباله چند پالس. بنابراین، یک کریستال UAS:Tsh بسیار متمرکز یک رسانه بسیار امیدوارکننده برای تحقق ضبط اطلاعات چند کانالی در پردازندههای اکو نوری است.
2. راه اندازی آزمایشی
طیفسنجی پژواک کریستال ناخالصی گارنت با تولیوم بر روی یک تنظیم آزمایشی "پردازنده اکو نوری" انجام شد. این مرکز بر اساس آزمایشگاه اپتیک غیرخطی KIPT KazSC RAS ایجاد شده است. یک مجموعه ابزار دقیق منحصر به فرد طراحی شده برای انجام
3 P D AOM-1
لیزر تراز
لیزر حلقه 3
L arr L A AOM-2 D F PMT
برنج. 2. بلوک دیاگرام تنظیمات آزمایشی "پردازنده اکو نوری": آینه سوم با انعکاس 100٪: صفحه نیمه شفاف PP: لنز L: دیافراگم D: بلوک F از تضعیف کننده ها (فیلترهای نور): قطبش فسفر: یک آنالایزر: لوله فتومولتیپلایر PMT: مدولاتور آکوستو-اپتیک AOM: توان تابش سنج IMO: طیف سنج طول موج IDW: نمونه نمونه در یک کرایوستات نوری
تحقیقات چند وجهی در زمینه طیفسنجی پژواک فوتون و پردازش اطلاعات نوری منسجم. ویژگی متمایز آن استفاده از طرحی برای تشخیص سیگنال های نوری در حالت شمارش فوتون است. استفاده از چنین روش تشخیص بسیار حساسی امکان مطالعه سیگنال های اکو فوتون بسیار ضعیف را فراهم کرد. برای اولین بار، طیفسنجی اکو بر روی نمونهای با محتوای ناخالصی بسیار بالا (در مقایسه با معمول) انجام شد.
نمودار راه اندازی در شکل نشان داده شده است. 2. عنصر اصلی آن یک لیزر حلقه تک فرکانس cw TYu-BG-OT (Technoscan، Novosibirsk) است که توسط لیزر آرگون Ag-5.5-150 (Inversiya, Novosibirsk) پمپ می شود. محدوده تنظیم لیزر 750 ^ 950 نانومتر، توان خروجی در طول موج 800 نانومتر 1 وات است. عرض طیفی خط انتشار 2 مگاهرتز است. دنباله پالس های تحریک توسط یک مدولاتور آکوستو-اپتیک AOM-1 تشکیل می شود. توان پالس نمونه در کرایوستات 50 مگاوات است. پژواک فوتون در یک هندسه خطی (در جهت پالس های تحریک) گسیل می شود و از دومین مدولاتور آکوستو نوری عبور می کند. AOM-2 برای "جداسازی" سیگنالهای اکو و محافظت از مولتیپلایر نوری ضبط کننده در برابر قرار گرفتن در معرض پالسهای هیجانانگیز قدرتمند استفاده میشود. برای انجام اندازهگیریهای پلاریزاسیون، یک پلاریزه و یک آنالایزر نیز به مدار وارد میشوند. سیگنال های اکو فوتون توسط FEU-79 ثبت شد. سیستم ویژه طراحی شده برای کنترل و ثبت سیگنال های اکو "Photon Counter" (KSU، کازان). ساخته شده در یک واحد قابل حمل، سیگنال های اکو را در حالت شمارش فوتون های تک اکو و انباشت سیگنال با نرخ تکرار 1 کیلوهرتز اندازه گیری می کند. سیستم کنترل، همراه با شمارنده، مقادیر لازم را برای مدت زمان پالس های هیجان انگیز و فواصل زمانی بین آنها تنظیم می کند. و همچنین پارامترهای زمانی ثبت سیگنال های اکو و تعداد تجمعات. نمودارهای زمانبندی توالیهای پالس مورد استفاده در آزمایشهای ما برای برانگیختن سیگنالهای اکو اولیه، تحریکشده و انباشتهشده. نشان داده شده در شکل 3.
0.6 1.3-2.3 0.6 1.3-2.3 0.6
0.6. 2.0 .. ..4.0-50,000.. ,. 2.0
بارق AOM2
برنج. شکل 3. نمودارهای زمانی تحریک سیگنال های اکو اولیه (c)، تحریک شده (b) و انباشته شده (o). زمان بر حسب میکرو ثانیه
Ch 790 792 794 796 798 800 - 3H6 طول موج، نانومتر
برنج. 4. (ج) ساختار سطوح انرژی یون های تولیوم در ماتریس گارنت آلومینیوم ایتریوم. فلشها نشان میدهند: آرامسازی انتقال کار pa
سطح 3P4 غیر پایدار (پایین)، (ب) طیف انتقال کریستال YAS:Tm (C = 10 at.%) در T = 1.8 K
3. نتایج و بحث
در آزمایشها، ما یک کریستال YAS:Tm با ضخامت 250 میکرومتر با غلظت یونهای تولیوم ناخالصی برابر با 10 درصد مطالعه کردیم. طیف سنجی این کریستال با استفاده از طیف سنج اکو نوری پالسی قبلا گزارش شده است. با این حال، سیگنال پژواک فوتون آنقدر ضعیف بود که در طرح لیزر رنگی معمولی قابل تشخیص نبود. کریستال در یک فیکسچر نوری قرار داشت. در هلیوم مایع، در دمای 1.8 K. ساختار سطوح انرژی یون های تولیوم در ماتریس گارنت در شکل نشان داده شده است. 4. الف سیگنال های اکو اولیه، تحریک شده و انباشته شده در طول موج 793.15 نانومتر در انتقال 3Hb(1)-3H4(1) برانگیخته شدند. طیف انتقال این کریستال در شکل نشان داده شده است. 4. ب. از آنجایی که اسپین هسته ای یون های تولیوم 1/2 است. سپس شکاف فوق ریز به دلیل برهمکنش شبه چهار قطبی وجود ندارد. و سطوح فرعی فوق ریز در یک میدان مغناطیسی خارجی صفر منحط می شوند. در این راستا، سیگنال های پژواک فوتون تحریک شده با عمر طولانی (LSPE) در غیاب میدان مغناطیسی تنها در سطوح ناپایدار (5556 سانتی متر-1) و 3H5 (8530 سانتی متر-1) می توانند تشکیل شوند.
زمان تاخیر t12، نه زمان تاخیر t23، ms
برنج. شکل 5. (ج) وابستگی شدت سیگنالهای اکو فوتون اولیه (مربع) به تأخیر بین پالسهای تحریک اول و دوم و تقریب این وابستگی توسط تابع x = 1.07 (خط جامد)، (ب) وابستگی شدت سیگنال پژواک فوتون تحریکشده (دایرهها) در تأخیر بین پالسهای تحریک دوم و سوم و تقریب این وابستگی با سه تابع)) که r = 1، 2، 3. T1(1) = 600μs، T1(2) = 30ms و T1(3) = 100ms (خطوط جامد 1 3)
0.01 0.1 1 10 زمان تاخیر t, ms
10 20 30 40 50 60 تعداد جفت پالس
برنج. شکل 6. (ج) وابستگی لگاریتم شدت سیگنالهای اکو فوتون تحریکشده (مربع) به تأخیر بین پالسهای تحریک دوم و سوم (در مقیاس لگاریتمی) و تقریب این وابستگی توسط توابع نمایی (خطوط جامد 1) *، 1، 2، و 3). (ب) وابستگی شدت سیگنالهای پژواک فوتون انباشته شده (دایرهها) به تعداد جفتهای پالس هیجانانگیز
وابستگی شدت سیگنالهای اکو به تأخیر بین پالس اول و دوم (اکوی اولیه) و بین پالس دوم و سوم (اکوی تحریکشده) و همچنین وابستگی شدت پژواک فوتون انباشته شده به تعداد پالس جفت مورد مطالعه قرار گرفت.
تجزیه و تحلیل منحنی فروپاشی پژواک فوتون اولیه (شکل 5، a) نشان می دهد که واپاشی غیر نمایی است و نمی توان آن را با قانون نمایی معمولی I(7*12) ~ exp(-4m12/T2) توصیف کرد. که در آن T2 زمان آرامش فاز است، I _ شدت سیگنال های اکو، t * 2 - فاصله زمانی بین اول و دوم
چشم با تکانه ها یک فروپاشی غیر نمایی مشابه قبلاً برای YAG:Tm با غلظت ضعیف مشاهده شده است: بر اساس یک مدل انتشار طیفی به دلیل نوسانات تصادفی میدان محلی به دلیل فلیپ فلاپهای اسپینهای هستهای آلومینیومی توضیح داده شد. چنین منحنی را می توان با فرمول توصیف کرد
I(na) - Expand [- (4p2/Tm)x]، (2)
اولین بار توسط Mims fl 1] برای وضعیت مشابهی در رزونانس اسپین الکترون پیشنهاد شد. در اینجا TM زمان حافظه فاز است، ai توان است که به ویژگی های دینامیک اسپین های هسته ای بستگی دارد، و Tm دقیقاً برابر با T2 است اگر x = 1، یعنی واپاشی نمایی است. برای YAG با محتوای کم یون تولیوم (C = 0.17 at.%) در میدان مغناطیسی صفر، Tm = 75 میکرو ثانیه و x = 1.5. علاوه بر فرآیندهای آرامش متقابل تولیوم-آلومینیوم، فرآیندهای فلیپ فلاپ اسپین های تولیوم وجود دارد که با افزایش غلظت ناخالصی ها شدیدتر می شوند. در این راستا، زمان حافظه فاز باید با افزایش محتوای تولیوم کاهش یابد. در کریستال ما که حاوی 10 درصد ناخالصی تولیوم است، فروپاشی با معادله Mims با پارامترهای زیر توصیف میشود: TM = 0.75 μs ux = 1.07 (خط جامد در شکل 5a). این پارامترها به شدت به روش اتصال و مقادیر اولیه آن بستگی دارد. مقادیر دقیق تر این مقادیر را می توان پس از اندازه گیری های اضافی تعیین کرد.
اجازه دهید منحنی واپاشی پژواک فوتون تحریک شده نشان داده شده در شکل را در نظر بگیریم. 5 ب. مشاهده می شود که منحنی دارای دو پیچ خوردگی است (توجه داشته باشید که وجود پیچ خوردگی یکی از نشانه های تشکیل در نمونه DSPE است). دادههای تجربی با سه وابستگی نمایی (خطوط جامد (13) در شکل 5b) با زمانهای فروپاشی مشخصه تقریبی شدند: 600 میکرو ثانیه، 30 میلیثانیه و 100 میلیثانیه. اولین زمان فروپاشی طول عمر حالت برانگیخته 3H4(1) انتقال مورد بررسی است؛ با مقدار 590 میکرو ثانیه مشاهده شده در کار مطابقت خوبی دارد. زمان مشخصه دوم، طول عمر سطح ناپایدار 3F4 (1) را نشان می دهد که به دلیل انتقال سریع چگالی الکترون (کاهش) از حالت برانگیخته، پر شده است. مقدار 30 میلیثانیه بهدستآمده در آزمایش ما با دادههای نویسندگان دیگر مطابقت دارد، جایی که چنین افتی با زمان 10 12 میلیثانیه مشخص میشود. سومین و طولانیترین واپاشی به دلیل تغییر انرژی مرتبط با برهمکنش اسپینهای هستهای تولیوم و آلومینیوم ماتریس است و با مقدار زمان فروپاشی 90 میلیثانیه بهدستآمده در این کار مطابقت دارد. یک مطالعه دقیق تر از منحنی واپاشی پژواک فوتون تحریک شده در کریستال YAG:Tni در شکل نشان داده شده است. 6، الف. در اینجا، برای وضوح، آبسیسا زمان تاخیر بین پالس دوم و سوم را در مقیاس لگاریتمی نشان می دهد. این نمایش داده ها، جداسازی مشارکت در منحنی واپاشی پژواک تحریک شده را از فرآیندهایی با مقیاس های زمانی مختلف ممکن می سازد. به ویژه، علاوه بر بخش های 1، 2 و 3 فوق الذکر، کاهش سریعی وجود دارد که در شکل 1* نشان داده شده است. زمان این پاییز 20 میکرو ثانیه است. می توان به وضوح وجود مدولاسیون را در بازه زمانی 1 مشاهده کرد که ظاهراً به دلیل برهم کنش فوق ظریف اسپین های هسته ای Tm است.
وابستگی شدت پژواک فوتون انباشته شده به تعداد جفت پالس اعمال شده به نمونه در شکل نشان داده شده است. 6b. اثر تجمع مشاهده شده در مقایسه با شدت اکو از یک جفت واحد (سیگنال اکو تحریک شده) 200 است. این مربوط به اضافه کردن نامنسجم سیگنال های اکو تحریک شده تولید شده توسط جفت پالس های مختلف به دلیل ناپایداری خط تاخیر است. این حالت انباشت
نتیجه
با استفاده از روش تشخیص سیگنال های نوری بر اساس شمارش فوتون که از حساسیت بالایی برخوردار است، سیگنال های پژواک فوتون اولیه، تحریک شده و انباشته شده در بلور ناخالصی بسیار غلیظ گارنت آلومینیوم ایتریوم ثبت و مورد مطالعه قرار گرفت. طول عمر حالت برانگیخته 3H4 در کریستال گارنت با محتوای بالای یون Tm3+ عملاً مانند کریستالی با غلظت ناخالصی کم باقی می ماند، در حالی که زمان حافظه فاز 100 برابر کوتاهتر می شود. از آنجایی که نسبت طول عمر سطح برانگیخته به زمان حافظه فاز، حداکثر تعداد کانال های مستقل را در طرح ضبط چند کاناله اطلاعات نوری تعیین می کند، با انتخاب غلظت معینی از یون های ناخالصی، می توان به میزان قابل توجهی (حداقل توسط دو مرتبه بزرگی) تراکم ثبت اطلاعات را افزایش می دهد. بنابراین کریستالهایی با محتوای ناخالصی بالا میتوانند در طرحهایی برای ضبط چند کانالی اطلاعات بر اساس پژواک فوتون استفاده شوند.
این کار در چارچوب برنامه های هیئت رئیسه آکادمی علوم روسیه "فیزیک کوانتومی ماده متراکم"، گروه علوم فیزیکی آکادمی علوم روسیه "طیف سنجی نوری بنیادی و کاربردهای آن" و "مبانی" انجام شد. تشخیص آکوستیک رسانه های مصنوعی و طبیعی»، و همچنین توسط کمک مالی رئیس جمهور فدراسیون روسیه برای حمایت از مدارس علمی پیشرو (NSh- 2965.2008.2) و بنیاد تحقیقات پایه روسیه (پروژه X-08-02) حمایت شد. -00032a, 08-02-90001-Bel-a).
K.R. کریمولین، ع.ا. کالاچف، V.A. زویکوف، وی. سامارتسف. نوری Eclio-Spect.roscopy از YAG:Tm کریستال بسیار دوپ شده.
پژواک های فوتون دو پالسی، تحریک شده و انباشته شده برای اولین بار در یک کریستال بسیار دوپ شده Tm:YAG حاوی 10% Tm3+ مورد بررسی قرار گرفت. منحنیهای فروپاشی پژواکهای فوتون دو پالسی و تحریکشده تولید شده در 793.15 نانومتر در انتقال 3Hb(1) - 3H4(1) از یونهای ناخالصی در غیاب میدان مغناطیسی اعمال شده اندازهگیری میشوند. پارامترهای توصیف کننده انرژی و آرامش فاز تعیین می شوند. وابستگی شدت اکو فوتون انباشته شده به تعداد جفت پالس تحریک بررسی شده است.
کلمات کلیدی: پژواک فوتونی، اکلیو اسپک.روسکوپی. گارنت آلومینیوم ایتریوم، کریستال های بسیار دوپ شده، یون تولیوم. پردازش اطلاعات، حالت چند کاناله.
ادبیات
1. Kwplyanskii A.A., Macfarlane R.M. طیف سنجی جامدات حاوی یون های خاکی کمیاب. North-Holland, Amsterdam: Elsevier, 1987. 486 p.
2. Znamensky H.V., Malyukin Yu.V. طیف و دینامیک انتقال نوری یونهای کمیاب در کریستالها م.: فیزمتلیت، 2008. 192 ص.
3. Kalaneo A.A., Samartsea V.V. پدیده های منسجم در اپتیک کازان: انتشارات کازان. up-ta, 2003. 281 p.
4 مک فارلین آر.ام. طیفسنجی لیزری با وضوح بالا عایقهای نادر eart.li دوپ شده: دیدگاه شخصی // J. Lumin. 2002. جلد 100، شماره 14. ص 1 20.
5. لین اچ.، وانگ تی، ویلسون جی.ای.، موسبرگ تی دبلیو. نمایش تجربی حافظه نوری دامنه زمانی حامل حامل // Opt. Lett. 1995. ج 20، شماره 1. ص 91 93.
6. Merkel K.D., Babbitt W.R. پردازشگر پیوسته منسجم نوری، گذرا با برنامه ریزی پیوسته // Opt. Lett. 1999. V. 24. No 3. P. 172 174.
7. Merkel K.D., Krishna Mohan R., Cole Z., Chang T., Olson A., Babbitt W.R. پردازش برد راداری Multi-Gigaliert.z سیگنال های مدوله شده باند پایه و حامل RF در Tm:YAG // J. Lumin. 2004. ج 107، شماره 1 4. ص 62 74.
8. کول زی.، روس پی. ای.، برگ تی.، کیلور بی.، مرکل ک.د.، بابیت دبلیو آر.، ریبل آر.آر. پردازش LADAR دامنه داپلر بدون ابهام با استفاده از شکل موج نویز 2 گیگا نمونه در ثانیه // J. Lumin. 2007. ج 127، شماره 1. ص 146 151.
9 Maefariane R.M. اندازه گیری فوتون پژواک در t.rivalent. یون تولیوم // Opt. Lett. 1993. V. 18، شماره 22. P. 1958 1960.
10. Ohlsson N.، Nilsson M.، Kroll S.، Mohan R.K. مکانیسم ذخیره طولانی مدت Tm:YAG در میدان مغناطیسی // Opt. Lett. 2003. جلد 28، شماره 6. ص 450 452.
11 Minis W.B. حافظه فاز در اکوهای اسپین الکترون، اثرات آرامش شبکه در CaW04: Er، Cr، Mn // Phys. کشیش 1968. V. 168, No 2. P. 370 389.
12. Strickland N.M., Sellin P.B., Sun Y., Carlsten J.L., Cone R.L. تثبیت فرکانس لیزر با استفاده از سوزاندن حفره های طیفی احیا کننده // Phys. کشیش B. 2000. V. 62, No 3. P. 1473 1476.
13. Akhmediev H.H., Samartsev V.V. اصول فیزیکی جدید پردازش اطلاعات نوری M.: Nauka، 1990. 326 ص.
14. Kumit N.A، Abella I.D., Harimann S.R. ثبت اختراع. USA D* 3.638.029.1972.
15. Ustinov V.B. دستگاه های پردازش اطلاعات کوانتومی L.: Nauka، 1984. 420 ص.
16. V. A. Zujkov و V. V. Samartsev، "ویژگی های فضا-زمان پژواک فوتون معکوس چند کاناله طولانی مدت،" فیزیک لیزر. 1991. جلد 1، شماره 5. ص 542 545.
17. بابیت دبلیو آر، موسبرگ تی دبلیو. مسیریابی فضایی پرتوهای نوری از طریق فیلتر spat.ial-spect.ral دامنه زمانی // Opt.. Lett. 1995. جلد 20، شماره 8. ص 910 912.
18. Harris T.L., Sun Y., Cone R.L., Maefariane R.M., Equail R.W. نمایش رمزگشایی هدر آدرس بلادرنگ برای مسیریابی داده های نوری در. 1536nm // Opt.. Lett. 1998. جلد 23، شماره 8. ص 636 638.
19. Vlasova D.D., Kalachev A.A., Samartsev V.V. تقسیم کد کانال ها در حافظه نوری بر اساس پژواک فوتون // Izv. RAN. سر فیزیکی 2006. T. 70, L "4. S. 518 521.
20. Hesselink W.H., Wiersma D.A. پژواک فوتون پیکوثانیه تحریک شده از توری انباشته شده // Phys. کشیش Lett. 1979. V. 43، شماره 27. P. 1991 1994.
21. Karimumshi K.R., Zuikov V.A., Samartsev V.V. راه اندازی آزمایشی "پردازنده اکو نوری" // اپتیک منسجم و طیف سنجی نوری: شنبه. tr. کازان: کازاپ. دولت up-t، 2004. S. 301 308.
22. کریمولین ک.ر. ثبت سیگنال های اکو فوتون در حالت شمارش فوتون // Proc. SPIE 2006. V. 6181. P. 618101-1 618101-12).
23. کریمومشی K.R.، Zuikov V.A.، Khristoforova D.A.، Samartsev V.V. در مورد امکان استفاده از کریستال های دوپ شده با یون های تولیوم با بار سه بار در پردازنده های اکو نوری، Uchep. برنامه کازاپ. بسته سر فیزیک - ریاضی عنکبوت ها 2007. ج 149، kp. 1. S. 64 71.
24. Gruber J.B., Hills M.E., Macfarlane R.M., Morrison C.A., Turner G.A., Quarles G.J., Kintz G.J., Esterowitz L. Spectra and Energy level of Tm3+: Y3AI5O12, Phys. کشیش ب 1989. V. 40، شماره 14. ص 9464 9478.
25. Tiseanu C., Lupei A., Lupei V. سطوح انرژی Tm3+ در گارنت آلومینیوم ایتریم // J. Pliys.: Condons. موضوع. 1995. V. 7. P. 8477 8486.
26. Kalaehev A.A., Karimullin K.R., Samartsev V.V., Zuikov V.A. نوری eclio-spect.roscopy TmYAG بسیار دوپ شده // Laser Phys. Lett. 2008. جلد 5، شماره 12. ص 882 886.
27. Kalaehev A.A., Samartsev V.V. ویژگیهای انباشته شده پژواک طولانی مدت 011 پارامغناطیس Van-Vleck // فیزیک لیزر. 1996. جلد 6، شماره 4. ص 735 738.
28. تیان ام.، ژائو جی.، کول زی، ریبل آر.، بابیت دبلیو آر. دینامیک شبکه های طیفی انباشته شده باند پهن در Tm3+: YAG // JOSA B. - 2001. - V. 18, No 5. - P. 673-678.
دریافت 28.01.09
کریمولین کمیل راوکاتوویچ دانشجوی کارشناسی ارشد گروه اپتیک و پاپوفوتوپیک دانشگاه دولتی کازان، محقق جوان آزمایشگاه اپتیک غیرخطی E.K. Zavoisky KazSC RAS.
E-shaP: qamiMiinbox.ru
زویکوف ولادیمیر الکساندرویچ دکترای فیزیک و ریاضیات، محقق ارشد در آزمایشگاه اپتیک غیرخطی موسسه فیزیک و فناوری کازان به نام E.K. Zavoisky KazSC RAS.
ایمیل: gshko vk/i.kne.ru
کالاچف آلکسی آلکسیویچ کاندیدای علوم فیزیک و ریاضیات، محقق ارشد آزمایشگاه اپتیک غیرخطی موسسه فیزیک و فناوری کازان به نام E.K. Zavoisky KazSC RAS.
E-shaP: kalaehevekfti.kne.ru
سامارتسف ویتالی ولادیمیرویچ دکترای فیزیک و ریاضیات، پروفسور، رئیس آزمایشگاه اپتیک غیرخطی موسسه فیزیک و فناوری کازان به نام E.K. Zavoisky KazSC RAS.
E-shaP: samartsevekfti.kne.ru
خروجی مجموعه:
تشکیل پاسخ پژواک فوتون تحریک شده در یک سیستم سه سطحی هنگام کدگذاری اطلاعات در قالب زمان پالس های شی
نفدیف لئونید آناتولیویچ
دکتر فیزیک-ریاضی. علوم، سر. گروه فناوری های آموزشی در فیزیک، استاد دانشگاه فدرال کازان، کازان
E- پست الکترونیکی: نفدف @ یاندکس . en
گارناوا گوزل ایلداروونا
شمرده فیزیک - ریاضی علوم، رئیس بخش علمی و آموزشی مؤسسه فیزیک، دانشیار دانشگاه فدرال کازان، کازان
E- پست الکترونیکی: گوزکا [ایمیل محافظت شده] یاندکس . en
خاکیمزیانوا الزا ایلداروونا
دانشجوی کارشناسی ارشد دانشگاه فدرال کازان، کازان
پست الکترونیک:
تشکیل پژواک فوتون تحریک شدهپاسخدر سیستم سه سطحیازکدگذاری اطلاعات به شکل موقت شینبض
نفدیف لئونید آناتولیویچ
دکترای علوم فیزیکی-ریاضی، رئیس فناوری های آموزشی در گروه فیزیک، استاد دانشگاه فدرال کازان، کازان
گارناوا گوزل ایلداروونا
کاندیدای علوم فیزیکی-ریاضی, رئیس بخش علمی-آموزشی موسسه فیزیک، استادیار دانشگاه فدرال کازان، کازان
حکیمزیانوا الزا ایلداروونا
دانشجوی کارشناسی ارشد دانشگاه فدرال کازان، کازان
حاشیه نویسی
تکرارپذیری اطلاعات در پاسخ های یک پژواک فوتون تحریک شده در یک سیستم سه سطحی در حضور میدان های الکتریکی ناهمگن فضایی خارجی در نظر گرفته شده است. شرایط برای بهترین بازتولید اطلاعات و مسدود کردن سیگنال های پژواک فوتون تحریک شده پیدا شده است.
چکیده
تکرارپذیری اطلاعات در پاسخها، اکو فوتون را در یک سیستم سه سطحی در حضور میدانهای الکتریکی ناهمگن فضایی خارجی مورد بررسی قرار میدهد. شرایط بهترین بازتولید اطلاعات و قفل پژواک فوتون تحریک شده پیدا شد.
کلید واژه ها:پژواک فوتون تحریک شده، اثر مسدود کننده، سیستم های سه سطحی
کلید واژه ها:اکو فوتون تحریک شده، اثر قفل، سیستم سه سطحی
معرفی
مطالعه فرآیندهای نوری گذرا نه تنها برای علوم بنیادی مورد توجه است، بلکه از اهمیت کاربردی نیز برخوردار است. برای مثال می توان از گذرای منسجم برای ذخیره و پردازش اطلاعات استفاده کرد. مطالعه برهمکنش چندین میدان تشدید با سیستمهای کوانتومی چندسطحی (اتمها، مولکولها، یونهای ناخالصی در کریستالها و غیره) از اهمیت ویژهای برخوردار است. این علاقه به دلیل کاربردهای احتمالی اثرات مختلف مشاهده شده در تحریک چند فرکانس اجسام کوانتومی است. ضبط و پخش هولوگرام های اکو در سیستم های چند سطحی به همراه عملیات منطقی امکان تغییر مقیاس بلادرنگ و توالی رویدادها در پاسخ هولوگرام اکو را فراهم می کند که اطلاعات مربوط به آن در ساختار مکانی-زمانی تعبیه شده است. تکانه شی اگر اولین یا دومین پالس لیزر تحریکی به عنوان یک پالس کد عمل کند، اطلاعات را می توان در شکل زمانی این پالس وارد کرد و در پاسخ SPS بازتولید کرد. این اثر، اثر همبستگی شکل زمان پژواک فوتون (PE) نامیده می شود.
در این کار، تأثیر مسدود کردن اطلاعات در پاسخهای پژواک فوتون تحریکشده (SPE) و کاربرد آن در سیستمهای حافظه نوری، پردازندههای اکو، و ضبط اطلاعات چند کانالی تحت تأثیر میدانهای الکتریکی ناهمگن فضایی خارجی بر روی یک سیستم تشدید کننده اتمها در نظر گرفته شد. در این مقاله، ما تأثیر میدانهای الکتریکی ناهمگن فضایی خارجی را بر تکرارپذیری اطلاعات در پاسخهای SPE (اثر همبستگی شکل زمانی PE) در یک سیستم سه سطحی و بر کارایی مسدود کردن آن مطالعه میکنیم.
معادلات پایه
برای یافتن عملگر تکامل سیستم زمانی که توسط یک پالس لیزر تشدید کننده مدت زمان برانگیخته می شود، از نتایج کار استفاده می کنیم. با دانستن عملگر تکامل U، میتوانیم ماتریس چگالی را پس از عمل پالس لیزر ηمین تعیین کنیم.
اجازه دهید طرح تحریک یک پژواک فوتون تحریک شده را در یک سیستم سه سطحی مطابق با طرح V نشان داده شده در شکل 1 در نظر بگیریم، جایی که پالس جسم اولین پالس است.
شکل 1. طیف تحریک SPE در یک سیستم سه سطحی
در مورد مورد بررسی، همیلتونی سیستم را می توان به صورت زیر نشان داد: ، جایی که پارامتر غیر همسانی طیف سیستم است، فرکانس انتقال i-j است، , - فرکانس انتقال تشدید تابش لیزر 1-2.
ما قدرت میدان الکتریکی پاسخ را به عنوان پیدا می کنیم
که در آن: - بردار واحد در جهت مشاهده،
تابع توزیع فرکانس یک خط ناهمگن پهن شده، ,
بردار شعاع نقطه مشاهده،
بردار شعاع مکان مرکز نوری j،
تأثیر میدانهای الکتریکی ناهمگن فضایی خارجی بر روی یک سیستم تشدید کننده اتمها میتواند بر تکرارپذیری اطلاعات در پاسخهای SPE تأثیر بگذارد. فرآیند تشکیل پاسخهای پژواک فوتونی شامل دو مرحله ضروری است: کاهش فاز ممانهای دوقطبی نوسانی مراکز نوری و فازبندی بعدی آنها، که منجر به پدیدار شدن یک قطبش ماکروسکوپی محیط میشود و به عنوان یک پاسخ منسجم نوری ثبت میشود. تأثیر بر محیط تشدید در یکی از این مراحل یک اغتشاش خارجی ناهمگن فضایی (به عنوان مثال، یک میدان الکتریکی ناهمگن) منجر به یک جابجایی تصادفی یا شکافتن خط نوری ناهمگن ناهمگن اولیه می شود. در نتیجه، گشتاورهای دوقطبی پس از پالس خواندن در فاز نخواهند بود، تولید پاسخ منسجم نوری سرکوب خواهد شد.
در این مورد، ساختار فضا-زمان پاسخ SPE توسط عبارت تعیین می شود
(3)
که در آن: زمان قرار گرفتن در معرض میدان الکتریکی ناهمگن بین اولین و دومین پالس هیجان انگیز است.
زمان قرار گرفتن در معرض میدان الکتریکی ناهمگن پس از پالس سوم،
طیف فوریه پوشش پالس لیزر ηمین،
مساحت پالس ηth.
تأثیر همبستگی شکل زمانی تکانه شی و پاسخ سیستم با کدگذاری متفاوت اطلاعات
اجازه دهید دو مورد از تشکیل پاسخ های SPE را در یک سیستم سه سطحی با تحریک دو فرکانس در انتقال 1-2 در نظر بگیریم: 1. زمانی که اطلاعات به شکل زمانی یک پالس لیزر شی کدگذاری می شود، 2. زمانی که اطلاعات رمزگذاری می شوند. در فواصل زمانی طبقه پالس های لیزری که یک پالس شی را نشان می دهد. در هر دو مورد، اثر همبستگی بین اشکال زمانی پالس جسم و پاسخ پژواک فوتون قابل مشاهده است.
با این حال، در حضور میدانهای الکتریکی ناهمگن فضایی خارجی (که به منظور مسدود کردن اطلاعات و ضبط اطلاعات چند کاناله قرار گرفتهاند)، اطلاعات ثبتشده ممکن است در پاسخ اکو فوتون تحریف شوند.
بنابراین، اگر اولین پالس در مورد رمزگذاری اول، پالس شی باشد (شکل 2)، نتایج محاسبه عددی عبارت (3) در شکل 2 نشان داده شده است. 3-6.
شکل 2. شکل زمانی پالس ورودی (شیء).
شکل 3. شکل زمانی پاسخ SPE (، Δ تی 1 = 1 ns، Δ تی 2 =0.5 ns، Δ تی 3 = 1 ns، Δ تی 4 = 1.5 ns، Δ تی 5 = 1 ns، = = 0 )
شکل 4. شکل زمانی پاسخ SPE (، Δ تی 1 = 1 ns، Δ تی 2 =0.5 ns، Δ تی 3 = 1 ns، Δ تی 4 = 1.5 ns، Δ تی 5 = 1 ns، = = 0 )
شکل 5. شکل زمانی پاسخ SPE (، Δ تی 1 = 1 ns، Δ تی 2 =0.5 ns، Δ تی 3 = 1 ns، Δ تی 4 = 1.5 ns، Δ تی 5 \u003d 1 ns، \u003d 100 ولت / سانتی متر 2، \u003d 0 )
شکل 6. شکل زمانی پاسخ SPE (، Δ تی 1 = 1 ns، Δ تی 2 =0.5 ns، Δ تی 3 = 1 ns، Δ تی 4 = 1.5 ns، Δ تی 5 \u003d 1 ns، \u003d 0، \u003d 100 ولت / سانتی متر مربع )
اگر پالس شی اولین پالس با رمزگذاری اطلاعات از نوع دوم باشد (شکل 7)، نتایج محاسبه عددی بیان (3) در شکل 3 نشان داده شده است. 8-11.
شکل 7. شکل زمانی پالس ورودی (شیء).
شکل 8. شکل زمانی پاسخ SPE (، Δ تی 1 = 1 ns، Δ تی 2 = 3 ns، = = 0 )
شکل 9. شکل زمانی پاسخ SPE (، Δ تی 1 = 1 ns، Δ تی 2 = 3 ns، = = 0 )
از شکلهای 3، 4، 7 و 8 برمیآید که، در غیاب میدانهای فضایی ناهمگن خارجی، شکل اولین پالس شی در پاسخ SPE در حالت معکوس و تقریباً بدون اعوجاج بازتولید میشود.
تحت تأثیر یک میدان فضایی ناهمگن خارجی بین پالس های اول (شیء) و دوم (شکل 5، 10)، شکل زمانی پاسخ با شکل زمانی تکانه جسم ارتباط دارد و در عین حال شدت آن کاهش می یابد. (اثر مسدود کردن اطلاعات).
شکل 10. شکل زمانی پاسخ SPE (، Δ تی 1 = 1 ns، Δ تی 2 \u003d 3 ns، \u003d 100 ولت / سانتی متر 2، \u003d 0 )
شکل 11. شکل زمانی پاسخ SPE (، Δ تی 1 = 1 ns، Δ تی 2 \u003d 3 ns، \u003d 0، \u003d 100 ولت / سانتی متر مربع )
اگر پس از پالس سوم (شکل 6، 11)، یک میدان ناهمگن فضایی خارجی اعمال شود (شکل 6، 11)، همراه با مسدود شدن پاسخ، اعوجاج شکل زمانی پاسخ مشاهده می شود.
از شکلهای 3، 4، 5، 6، 8، 9، 10، 11 مشاهده میشود که با افزایش پارامتر غیر همسانی سیستم Г>1، مقیاس بلادرنگ در پاسخ SPE کشیده میشود. و با کاهش پارامتر عدم همسانی سیستم Г<1 наблюдается сжатие шкалы реального времени.
افزایش مساحت پالس شی منجر به اعوجاج در بازتولید اطلاعات می شود.
یافته ها
1. در صورت قرار گرفتن در معرض پس از اولین پالس جسم از یک میدان الکتریکی ناهمگن، اثر مسدود کردن اطلاعات مشاهده می شود و در صورت قرار گرفتن در معرض میدان الکتریکی ناهمگن پس از یک پالس خواندن، اطلاعات از بین می رود.
2. در سیستم های تشدید با پارامتر عدم همسانی سیستم بزرگ، مقیاس بلادرنگ در پاسخ SPE کشیده می شود و در سیستم هایی با پارامتر غیر همسانی سیستم کوچکتر، فشرده سازی مقیاس بلادرنگ مشاهده می شود.
3. افزایش مساحت پالس شی منجر به اعوجاج در بازتولید اطلاعات می شود.
کتابشناسی - فهرست کتب:
1. Bilenky S.M. مقدمه ای بر تکنیک نمودار فاینمن مسکو اتمیزدات. 1971. - 215 ص.
2. Zuikov V.A., Samartsev V.V., Usmanov R.G. ارتباط شکل سیگنال های اکو نور با شکل پالس های تحریک // حروف JETP. 1980، ج 32، شماره 4. S. 293-297.
3. Nefediev L.A. تحولات مکانی-زمانی اکو هولوگرام ها در سیستم های دو و سه سطحی // اپتیک و طیف سنجی. 1986. V. 61. شماره 2. S. 387-394.
4. Nefediev L.A. اکوی هولوگرافی پویا در سیستم های منحط و چند سطحی // مجموعه مقالات آکادمی علوم اتحاد جماهیر شوروی، سری فیزیکی. 1986. V. 50. شماره 8. S. 1551-1558.
5. Nefediev L.A., Garnaeva (Khakimzyanova) G.I. اثر "مسدود کردن" سیگنال های اکو فوتون در هنگام ضبط چند کانالی اطلاعات // اپتیک و طیف سنجی. 2008. V. 105. شماره 6. S. 1007-1012.
6. Nefediev L.A., Garnaeva G.I., Usmanov R.G. ضبط چند کاناله اطلاعات بر اساس اثر "مسدود کردن" سیگنال های اکو فوتون // مجله نوری. 2010. V. 77. شماره 2. S. 27-29.
7. Nefediev L.A., Nizamova E.I., Taktaeva S.V. تأثیر گسترش ناهمگن نامرتبط بر شکلگیری فرآیندهای نوری گذرا در سیستمهای چند سطحی // Optics and Spectroscopy, Vol. 113, No. 2, 2012. P. 156-161.
8. Rautian S.G.، Smirnov G.I.، Shalagin A.M. تشدید غیرخطی در طیف اتم ها و مولکول ها. نووسیبیرسک: علم. 1979. - 310 ص.
9. Sobelman I.I. مقدمه ای بر نظریه طیف اتمی. م.: علم. (1977)، - 319 ص.
10. کالاچف A.A., Samartsev V.V. پدیده های منسجم در اپتیک دانشگاه دولتی کازان، 2003. - ص 280.
480 روبل. | 150 UAH | 7.5 دلار "، MOUSEOFF، FGCOLOR، "#FFFFCC"،BGCOLOR، "#393939");" onMouseOut="return nd();"> پایان نامه - 480 روبل، حمل و نقل 10 دقیقه 24 ساعت شبانه روز، هفت روز هفته و تعطیلات
واینر یوری گریگوریویچ. دینامیک محیطهای جامد مولکولی آشفته: مطالعات با اکو فوتون و طیفسنجی تک مولکولی: مطالعات با اکو فوتون و طیفسنجی تک مولکولی: دیس. ... دکتر فیزیک-ریاضی. علوم: 01.04.05 Troitsk, 2005 251 p. RSL OD، 71:06-1/116
معرفی
فصل اول. دینامیک دمای پایین جامدات بی نظم و روش های مطالعه آن 19
فصل دوم. مبانی نظری برای توصیف فرآیندهای کاهش فاز نوری در سیستم های حالت جامد ناخالصی نامنظم در دماهای پایین 35
2.1. مدل استاندارد سیستم های دو سطحی 36
2.1.1. مفاد اساسی مدل 36
2.1.2. پارامترهای سیستم های دو سطحی 37
2.1.3. قوانین توزیع CRS بر اساس پارامترهای داخلی 38
2.2. مدل تصادفی پرش های تصادفی 40
2.2.1. مبانی مدل تصادفی پرش های تصادفی ناهمبسته 40
2.2.2. تعامل یک مرکز ناخالصی با TLS 41
2.2.3. توزیع مکانی و جهتی DUS 42
2.3. تئوری PE اصلاح شده در ناخالصی دمای پایین
عینک 43
2.3.1. مفاد اصلی مدل اصلاح شده PV در شیشه های دمای پایین 45
2.3.2. حالت پژواک فوتون دو پالسی 48
2.3.3. مقایسه با تئوری پژواک فوتون استاندارد 51
2.3.4. نتایج تئوری اصلاح شده پژواک فوتون و بحث آنها: وابستگی منحنی های فروپاشی به مقدار حداقل فاصله بین کروموفور و سیستم های دو سطحی 53
2.4. مدل پتانسیل های نرم و کاربرد آن برای توصیف
فاز زدایی نوری در سیستم های آمورف ناخالصی 57
2.4.1. مفاد اصلی مدل پتانسیل های نرم 57
2.4.2. روابط اساسی توصیف کننده کاهش فاز نوری در مدل پتانسیل نرم 61
2.5. یافته های کلیدی برای فصل دوم 65
فصل سوم. روش پژواک فوتون و امکانات آن در مطالعه فرآیندهای دینامیک طیفی در محیطهای آشفته حالت جامد ناخالصی 67
3.1. فوتون پژواک 67
3.1.1. اصول کلی 67
3.1.2. انتشار از مجموعه ای منسجم از مولکول های کروموفور ۶۹
3.1.3. وکتور بلوخ-فاینمن مدل 69
3.1.4. ایده اصلی روش FE 73
3.2. پژواک فوتون دو و سه پالسی 75
3.3. پژواک فوتون انباشته شده 79
3.4. پژواک فوتون نامنسجم 84
3.5. نتیجه گیری در مورد فصل سوم 86
فصل چهارم. مبانی آزمایشی طیفسنجی مرکز ناخالصی با حذف زمان و مجموع میانگین 87
4.1. پژواک فوتون و کاربرد آن برای مطالعه دینامیک جامدات بی نظم 87
4.1.1. اکو فوتون دو پالس 89
4.1.2. اکو فوتون سه پالسی 91
4.1.3. پژواک فوتون نامنسجم 91
4.2. تکنیک پژواک فوتون تجربی و تکنیک اندازه گیری 95
4.2.1. سیستم لیزری برای تولید سیگنال های PE نامنسجم 95
4.2.2. سیستم لیزری برای تولید پالس های پیکوثانیه 96
4.2.3. تنظیمات آزمایشی پژواک فوتون 97
4.2.4. تکنیک اندازه گیری 101
4.2.5. روش آماده سازی نمونه 105
4.3. تکنیک تجربی طیف سنجی تک مولکول ها و تکنیک اندازه گیری 110
4.3.1. استفاده از طیف سنجی تک مولکولی برای مطالعه دینامیک مواد جامد بی نظم PO
4.3.2. ثبت طیف تک مولکول ها در لیوان ها در دمای پایین 113
4.3.3. تنظیم آزمایشی برای ثبت طیف تک مولکول های 116
4.3.4. روش آماده سازی نمونه 119
4.3.5. ویژگی های ثبت طیف تک مولکول ها در شیشه های نجاست 122
4.4. فصل 4 نتیجه گیری 128
فصل پنجم. بررسی فاز زدایی نوری در شیشه ها و پلیمرهای آلی ناخالص با روش فوتون پژواک در طیف وسیعی از دماهای پایین 130
5.1. مقایسه داده های به دست آمده از روش NFE با داده های به دست آمده از روش 2PE 131
5.2. تجزیه و تحلیل داده های اندازه گیری شده با روش NPE برای رزوروفین in- و d6- اتانول 135
5.2.1. تجزیه و تحلیل سهم انتشار طیفی 138
5.2.2. تجزیه و تحلیل سهم در dephasing نوری به دلیل تعامل با NFM. 151
5.2.3. اثر دوتراسیون 157
5.2.4. نتیجه گیری در مورد تجزیه و تحلیل داده ها برای p/d-e ir/y6-e 161
5.3. تحقیق با روش های NFE و 2PE 162
5.3.1. بررسی کلی نتایج تجربی بهدستآمده با روشهای CPE و 2PE برای شش سیستم ناخالصی آشفته 163
5.3.2. تجزیه و تحلیل داده ها برای دماهای پایین 171
5.3.3. محاسبات مدل وابستگی دما در چارچوب تئوری PE اصلاح شده در شیشه های دمای پایین 173
5.3.4. تجزیه و تحلیل داده ها برای منطقه دمای متوسط 176
5.4. تجزیه و تحلیل داده های دمای بالا با در نظر گرفتن طیف NFM 178
5.5. تجزیه و تحلیل داده ها با استفاده از مدل پتانسیل نرم 183
5.5.7. روابط اصلی توصیف کننده گسترش خط مورد استفاده در تجزیه و تحلیل داده ها در چارچوب مدل MP 183
5.5.2. نتایج محاسبات مدل و مقایسه آنها با آزمایش 184
5.6. نتیجه گیری در مورد فصل پنجم 188
فصل ششم. مطالعات دینامیک پلیمرهای آلی ناخالصی توسط طیفسنجی تک مولکولی 190
6.1. شرح طیف تک مولکول ها با استفاده از مفهوم گشتاورهای توزیع 190
6.2. نتایج اندازه گیری طیف مولکول های TBT منفرد در پلی ایزوبوتیلن آمورف در T = 2 K 191
6.2.1. نمونه هایی از طیف OM و تکامل زمانی آنها 192
6.2.2. رفتار زمانی طیف تک مولکول ها، مطابق با مدل TUS 193
6.3. محاسبات مدل طیف تک مولکولها 197
6.3.1. الگوریتم محاسبه طیف یک مولکول 197
6.3.2. انتخاب پارامترهای مدل 198
6.3.3. مشارکت TLS های دور و نزدیک در طیف OM 199
6.4. مفهوم لحظه ها و ویژگی های روش شناسی مقایسه نتایج تجربی و نظری 202
6.5. مقایسه نتایج محاسبات مدل و داده های تجربی در مورد توزیع گشتاورها و پهنای خط طیف های OM 207
6.5.1. تجزیه و تحلیل توزیع گشتاورهای خطوط طیفی OM. 207
6.5.2. پراکندگی ثابت برهمکنش TLS-کروموفور و حداقل فاصله بین مرکز ناخالصی و TLS 210
6.6. طیف تک مولکول ها در شیشه های دمای پایین و آمار لوی 212
6.7. توزیعهای پهنای اوج طیفی و کمک حالتهای ارتعاشی شبه محلی با فرکانس پایین در گسترش طیف OM 214
6.8. تجزیه و تحلیل آماری ساختار چندگانه طیف های تک مولکول 216
6.9. مناطق فضایی مشخصه برهمکنش سیستم های دو سطحی با یک مولکول 217
6.10. مقایسه داده های به دست آمده توسط طیف سنجی تک مولکولی و فوتون پژواک 224
6.11. فصل ششم نتیجه گیری 227
نتیجه 229
فهرست شکل ها و جداول 234
لیست فرمول های 238
فهرست ادبیات استفاده شده
معرفی کار
حاشیه نویسی. یک رویکرد جدید برای مطالعه محیطهای مولکولی حالت جامد بینظم ایجاد شده است و مطالعات تجربی و نظری سیستماتیک در مورد دینامیک شیشهها و پلیمرهای آلی آمورف در طیف وسیعی از دماهای پایین (0.35-100 K) انجام شده است. رویکرد توسعهیافته مبتنی بر کسب اطلاعات در مورد دینامیک محیط مورد مطالعه از طیف مولکولهای کروموفور ناخالصی وارد شده به نمونه به عنوان یک کاوشگر میکروسکوپی طیفی است و بر اساس دو اصل تجربی زیر است: 1) استفاده از پژواک فوتون. روشی برای اندازهگیری زمانهای کاهش فاز نوری مولکولهای کروموفور ناخالصی در یک ماتریس بینظم برای حذف میانگینگیری زمانی در طول آزمایش. 2) تشخیص تعداد زیادی طیف از مولکول های تک کروموفور ناخالصی و تجزیه و تحلیل آماری بعدی طیف های اندازه گیری شده. رویکرد توسعهیافته امکان بهدست آوردن دادههایی را میدهد که به جای پارامترهای تصادفی محیط محلی، ویژگیهای کلی محیط مورد مطالعه را منعکس میکند، در حالی که اطلاعات مربوط به پارامترهای میکروسکوپی محیط را حفظ میکند. استفاده از آن، دستیابی به اطلاعات بدون تحریف را با میانگینگیری اطلاعات در مورد پدیدههای دینامیکی در محیطهای مولکولی امکانپذیر میسازد و در نتیجه دشواری اصلی روشهای اندازهگیری موجود برای تشخیص رسانههای بینظم را از بین میبرد. فرآیندهای انتشار طیفی و کاهش فاز نوری در شیشهها و پلیمرهای آلی آمورف به طور سیستماتیک با استفاده از یک رویکرد تجربی توسعهیافته و یک مدل نظری بهبود یافته از دینامیک طیفی شیشههای دمای پایین مورد مطالعه قرار میگیرند. اطلاعات جدیدی در مورد دینامیک طیفی محیط های آلی آمورف در طیف گسترده ای از دماهای پایین به دست آمده است که به طور قابل توجهی سطح درک این پدیده را گسترش می دهد.
مرتبط بودن موضوع . در حال حاضر، در زندگی روزمره، فناوری و تحقیقات علمی، مواد حالت جامد و
ساختارهای مبتنی بر محیط های آلی نامنظم اینها پلیمرهای مختلفی هستند، از جمله مواد امیدوارکننده مانند پلیمرهای مزدوج، دندریمرها، طیف گسترده ای از شیشه های آلی، نیمه هادی های آمورف و ساختارهای مبتنی بر آنها و غیره افزایش یافته است، زیرا آنها یکی از عناصر اصلی فناوری نانو به سرعت در حال توسعه در زمان ما هستند. این سیستم ها شامل طیف گسترده ای از رسانه ها و ساختارهای بیولوژیکی است که مطالعه و استفاده از آنها یکی از حوزه های مهم علم و فناوری مدرن است. رسانه های آلی نامرتب اشیایی امیدوارکننده برای ایجاد مواد و وسایل جدید با خواص غیر معمول هستند. به عنوان مثال، در حال حاضر پیشرفت های فشرده ای در زمینه میکروالکترونیک مولکولی مبتنی بر مواد آلی در حال انجام است. کاربرد گسترده در عمل و نیاز به ایجاد مواد و ساختارهای جدید بر اساس مواد آلی نامنظم، مطالعه عمیق خواص اساسی آنها را مهم می سازد. بیشتر این خواص مانند حرارتی، مکانیکی، الکتریکی، شیمیایی، نوری، طیفی و غیره توسط دینامیک درونی ماده تعیین می شود. بنابراین، مطالعات فرآیندهای دینامیکی در محیط های مولکولی بی نظم بسیار مرتبط و هم برای توسعه علم محیط های جامد مولکولی و هم برای توسعه فناوری های جدید مبتنی بر توسعه و استفاده از مواد آلی با ساختار پیچیده مهم هستند.
اهداف اصلی کار پایان نامه . تا همین اواخر، تحقیقات اصلی در زمینه دینامیک محیط جامد به مطالعه مواد کریستالی بسیار مرتب بود. در نتیجه این مطالعات، ماهیت میکروسکوپی تحریکات اصلی در کریستال ها اکنون به طور کلی شناخته شده است. وضعیت کاملاً متفاوتی با درک اصول دینامیک رسانههای حالت جامد بینظم (به ویژه ارگانیک) روی میدهد. با وجود قابل توجه
با تلاش محققان، بیشتر سؤالات ماهیت بنیادی در این زمینه باز باقی مانده است. به عنوان مثال، یکی از جدی ترین مشکلات در توصیف خواص محیط های بی نظم، کمبود اطلاعات در مورد ماهیت میکروسکوپی تحریکات با فرکانس پایین ابتدایی در این رسانه ها است. تا کنون، تئوری پدیدههای دینامیکی در محیطهای مولکولی بینظم ایجاد نشده است، که توصیف کل مجموعه نتایج تجربی موجود را ممکن میسازد. مدل های موجود دامنه محدودی دارند و در بیشتر موارد ماهیت کاملاً پدیدارشناختی دارند. یکی از دلایل اصلی این شرایط، مناسب نبودن روش های تجربی سنتی برای به دست آوردن اطلاعات در مورد خواص محیط جامد بی نظم است. این به دلیل پراکندگی قابل توجه پارامترهای محلی چنین رسانه هایی است که در نتیجه روش های سنتی فقط داده های متوسط بالا را در مورد ماده مورد مطالعه ارائه می دهند که منجر به تحریف قابل توجه و از دست دادن اطلاعات می شود. علاوه بر این، بیشتر رویکردهای نظری موجود برای توصیف دینامیک محیط جامد عمدتاً برای مطالعه بلورها توسعه یافته است و برای توصیف محیط های بی نظم که در آنها تقارن و نظمی در آرایش مولکول ها وجود ندارد، این رویکردها کاربرد کمی دارند بنابراین، برای دستیابی به پیشرفت قابل توجهی در درک ما از پدیدههای دینامیکی اصلی در رسانههای آلی بینظم، لازم بود روشهای اساساً جدیدی برای مطالعه تجربی پدیدههای پویا در این رسانهها ایجاد شود که باید میزان اطلاعات بهدستآمده و بهطور قابلتوجهی افزایش یابد. تحریفات آن را از بین ببرید. همچنین توسعه رویکردهای جدید در توصیف نظری پویایی رسانه جامد بی نظم ضروری بود.
ماهیت فرآیندهای پویا در محیط های بی نظم اساساً به دما بستگی دارد. با توجه به داده های تجربی موجود و مدل های پیشنهادی، زمانی که T 2-3 K دینامیک محیط جامد بی نظم عمدتاً توسط سیستم های دو سطحی تونل زنی تعیین می شود. در دماهای بالاتر، سهم حالتهای ارتعاشی شبه محلی با فرکانس پایین شروع به تسلط میکند. طبق ایده های مدرن
این حالتها خود را در طیف نسبتاً وسیعی از دماها (از 2 تا 3 کلوین تا دهها درجه کلوین) نشان میدهند که معمولاً متوسط نامیده میشوند. در دماهای بالاتر، برهمکنش بین تحریکات انرژی فرکانس پایین محیط قابل توجه می شود. در چنین مواردی دیگر نمی توان دینامیک سیستم های حالت جامد بی نظم را بر حسب تحریکات انرژی اولیه توصیف کرد.
با شروع این کار، تعداد زیادی از مطالعات در مورد دینامیک دمای پایین محیط های بی نظم از هر دو ماهیت معدنی و آلی انجام شده بود. بخش اصلی تحقیق به بررسی پارامترها و ماهیت سیستم های دو سطحی تونل زنی در TK مسئله نقش مدهای ارتعاشی شبه محلی با فرکانس پایین در دماهای بالاتر تقریباً ناشناخته است. مطالعات انجامشده نشان دادهاند که پارامترهای توصیفکننده فرآیندهای پویا در محیطهای آلی میتوانند به طور قابل توجهی با پارامترهای مربوطه برای محیطهای معدنی متفاوت باشند. با توجه به نیاز به گسترش دانش خود در مورد دینامیک سیستمهای حالت جامد بینظم پیچیده و اهمیت مطالعه خواص مواد آلی، تصمیم گرفته شد این کار را به مطالعه دینامیک مواد آلی آشفته (شیشهها، پلیمرها) اختصاص دهیم. تلاش های اصلی به مطالعه ماهیت و پارامترهای مدهای ارتعاشی شبه محلی با فرکانس پایین کم مطالعه شده در این مواد انجام شد. برای کسب اطلاعات در مورد دینامیک داخلی محیط مورد مطالعه از روش طیف سنجی مراکز ناخالصی استفاده شد. در این مورد، اینها مولکول های کروموفور بودند که نور را در محدوده انتخابی طیف جذب می کنند و به عنوان کاوشگر طیفی به محیط مورد مطالعه که در این محدوده شفاف است، وارد می شوند. کارایی این روش، همانطور که شناخته شده است، با این واقعیت توضیح داده می شود که طیف نوری مولکول های ناخالصی به پارامترهای محیط خود بسیار حساس هستند و حاوی اطلاعاتی در مورد دینامیک محلی محیط هستند.
برای مطالعه دینامیک فوق سریع ذاتی در حالتهای ارتعاشی شبه محلی و انتقال سریع در سیستمهای دو سطحی، ابتدا لازم بود که میانگینگیری زمان در اندازهگیریها حذف شود.
طیف نوری مولکول های ناخالصی و به طور قابل توجهی محدوده دمای اندازه گیری را گسترش می دهد. علاوه بر این، حذف میانگین بیش از مجموعه ای از مولکول های ناخالص ضروری بود. بنابراین، روش پژواک فوتون و طیفسنجی تک مولکولی به عنوان روشهای کاری انتخاب شدند. با این حال، این روشها برای اهداف مطالعه پویایی محیطهای آلی نامرتب مورد استفاده قرار نگرفتهاند و نیاز به بهبود قابل توجهی دارند.
موارد فوق انتخاب اهداف اصلی پایان نامه را توضیح می دهد که می توان به صورت زیر تدوین کرد:
توسعه و بهبود روشهایی برای مطالعه تجربی فرآیندهای دینامیکی در محیطهای جامد بینظم، که اجازه میدهد: الف) میانگینگیری مجموعه و زمان دادههای بهدستآمده را که ذاتی روشهای سنتی است، کنار بگذارد، ب) محدوده دمایی مطالعات را به میزان قابل توجهی گسترش دهد. .
انجام مطالعات تجربی سیستماتیک پدیدههای دینامیکی در سیستمهای حالت جامد آلی ناخالصی خاص منتخب در طیف وسیعی از دماهای پایین (T 100 K) برای به دست آوردن داده های جدید در مورد فرآیندهای پویا در رسانه های بی نظم، به ویژه، برای به دست آوردن اطلاعات در مورد پدیده های مورد مطالعه در سطح میکروسکوپی.
برای این منظور، توسعه روشهای تجربی و مدلهای نظری زیر ضروری بود:
o توسعه یک روش پژواک فوتون برای اندازهگیری زمانهای dephasing نوری در سیستمهای ناخالص آلی ناخالص، به منظور حذف میانگین زمان در طول اندازهگیریها و افزایش قابلتوجه وضوح زمانی روش، به منظور گسترش قابل توجه محدوده اندازهگیری دما.
o توسعه روش طیفسنجی تکمولکولها برای مطالعه دینامیک محیطهای آلی حالت جامد بینظم بهگونهای که امکان دستیابی به اطلاعاتی با ماهیت کلی در مورد ویژگیهای مورد مطالعه فراهم شود.
سیستمها، در حالی که اطلاعات میکروسکوپی در مورد فرآیندهای مورد مطالعه موجود در طیفهای فردی مولکولهای کروموفور ناخالصی را حفظ میکنند.
o بهبود مدل موجود فاززدایی نوری در شیشه های ناخالصی به منظور گسترش حوزه کاربرد آن.
تازگی علمی تمام نتایج به دست آمده در کار جدید هستند و روش ها و رویکردهای توسعه یافته اصلی هستند.
نتایج اصلی کار در نتیجه گیری مشخص شده است.
سهم نویسنده . مطالعات اصلی در مؤسسه طیفسنجی، آکادمی علوم روسیه، با استفاده از تکنیکهای توسعهیافته توسط نویسنده، بر روی یک مجموعه آزمایشی که تحت نظارت او و با مشارکت مستقیم او ایجاد شده بود، انجام شد.
بخشی از آزمایشها که شامل آزمایشهایی بر روی پژواک فوتون دو پالسی در دمای زیر 4 کلوین و آزمایشهایی بر روی طیفسنجی تکمولکولها است، به ابتکار نویسنده و با مشارکت نویسنده در دانشگاه بایروث (آلمان) انجام شد. همکاران آلمانی در عین حال، وظایف توسط نویسنده شخصاً تعیین شد و تجزیه و تحلیل نتایج به دست آمده توسط او یا با راهنمایی او انجام شد.
فرمول همه مسائل، به استثنای مطالعه مقایسه ای دو سیستم ناخالصی: تریلن در پلی اتیلن و تتراترت بوتیل تریلن در پلی ایزوبوتیلن، توسط پژواک فوتون و طیف سنجی تک مولکولی پیشنهاد شده توسط R.I. Personov، توسط نویسنده انجام شد.
تمامی آزمایشها، تفسیر، پردازش و تحلیل نظری نتایج توسط نویسنده بهطور مستقل یا با راهنمایی وی و با مشارکت فعال انجام شد.
در مراحل مختلف کار، کارکنان آزمایشگاه طیف های الکترونیکی مولکول های موسسه طیف سنجی
PII RAS پروفسور R.I. پرسونوف، محقق جوان N.V. گروزدف، Ph.D. M.A. کلچنکو، دکتری. A.V. نائوموف، دانشجوی گروه اپتیک کوانتومی موسسه فیزیک و فناوری مسکو A.V. دیو، اساتید D. Haarer (D. Naageg) و L. Kador (L. Kador) و دانشجویان فارغ التحصیل S. Zilker (S.J. Zilker) و M. Bauer (M. Bauer) از دانشگاه Bayreuth (آلمان) نیز به عنوان دکتر Elie Barkay (E. Barkai) از موسسه فناوری Mae Sachu (ایالات متحده آمریکا). نویسنده صمیمانه از همه آنها تشکر می کند.
اهمیت عملی کار .
یک تکنیک توسعه داده شده است و یک تنظیم آزمایشی برای تشخیص فرآیندهای فوق سریع گسترش خط طیفی در سیستمهای حالت جامد ناخالصی در یک محدوده دمایی گسترده با روش پژواک فوتون نامنسجم توسعه داده شده است. این تکنیک مبتنی بر استفاده از لیزر باند پهن به عنوان منبع نور نویز است و نیازی به استفاده از لیزرهای فمتوثانیه پیچیده و گران قیمت ندارد. تکنیک توسعهیافته اندازهگیری زمانهای کاهش فاز نوری را با وضوح زمانی نزدیک به وضوح زمانی محدود (تا 25 تا 30 fs) در طیف وسیعی از مواد آلی ناخالص اندازهگیری میکند و اطلاعاتی در مورد فرآیندهای انتشار طیفی در محدوده زمانی نانوثانیه بهدست میآورد.
تکنیکی برای شناسایی ساختار چندگانه پیچیده طیف مولکول های منفرد در محیط های بی شکل و تعیین تعلق آنها به مولکول های مختلف با شناسایی و تجزیه و تحلیل تاریخچه زمانی چنین طیف هایی پیشنهاد شده است. تکنیک توسعه یافته به طور قابل توجهی امکانات طیف سنجی مولکول های منفرد را در مطالعه دینامیک طیفی سیستم های آمورف ناخالصی در دماهای پایین گسترش می دهد.
روشی برای توصیف کمی شکل پیچیده طیفهای مولکولهای منفرد در سیستمهای مولکولی ناخالص و تحلیل آماری آنها بر اساس مفهوم گشتاورها و تجمعدهندهها پیشنهاد شده است. این تکنیک اجازه می دهد تا اطلاعاتی در مورد ویژگی های دینامیکی عمومی به دست آورید
سیستم مورد مطالعه، که در ساختار فردی چنین طیف هایی موجود است، و در عین حال، در طول تجزیه و تحلیل آنها، اطلاعات مربوط به پارامترهای نزدیکترین محیط مولکول های ناخالصی حفظ می شود.
مفاد علمی اصلی ارائه شده برای دفاع :
یک جهت علمی جدید، طیفسنجی فرآیندهای دینامیکی در سیستمهای حالت جامد مولکولی نامنظم با حذف میانگینگیری و میانگینگیری زمان بیش از مجموعهای از مولکولهای ناخالصی است. تکنیکی برای مطالعه فرآیندهای کاهش فاز نوری و انتشار طیفی در شیشه ها و پلیمرهای آلی ناخالص در طیف گسترده ای از دماهای پایین.
رویکردی جدید برای مطالعه دینامیک سیستمهای مولکولی حالت جامد بینظم بر اساس ثبت طیفهای تعداد زیادی از مولکولهای تک کروموفور و تجزیه و تحلیل بعدی آنها. جداسازی مشارکت دو مکانیسم مختلف در تشکیل طیف مولکولهای کروموفور در محیطهای آمورف در دماهای پایین: سهم سیستمهای دو سطحی تونلزنی و سهم حالتهای ارتعاشی شبه محلی با فرکانس پایین یک ماتریس بینظم. اطلاعات میکروسکوپی جدید در مورد دینامیک طیفی سیستمهای آمورف ناخالصی مورد مطالعه، بدون اعوجاج با میانگینگیری مجموعه و منعکسکننده ویژگیهای کلی سیستمهای مورد مطالعه.
به دست آوردن اطلاعات جدید در مورد توزیع جابهجایی فرکانس، عرض تعمیمیافته، عدم تقارن و «خارجی بودن» طیفهای مولکولهای تک ناخالصی در یک ماتریس پلیمری آمورف ناخالصی در دماهای پایین با تجزیه و تحلیل طیفها با استفاده از گشتاورهای توزیع.
تشخیص انتشار طیفی نانوثانیه در یک ماتریس شیشه ای آمورف و تعیین وابستگی به دمای آن تایید تجربی کاربرد مدل پتانسیل نرم برای توصیف فرآیندهای گسترش یک خط همگن صفر فونون
در محدوده وسیعی از دماهای پایین
تشخیص و مطالعه اثرات دوتراسیون در گروه کروم اتانول منجمد.
تخمین تجربی حداقل فاصله بین سیستمهای دو سطحی و مولکولهای کروموفور در پلیمرهای آمورف ناخالصی از دادههای پژواک فوتون و طیفسنجی تک مولکولها در دماهای پایین.
تخمین سهم مؤثر حالتهای ارتعاشی شبه محلی با فرکانس پایین به پهنای خط کل در طیف مولکولهای تک کروموفوریک در یک پلیمر آمورف در چند دمای پایین.
تشخیص پراکندگی زمانهای کاهش فاز نوری در تعدادی از سیستمهای ناخالصی در دماهای پایین.
تایید تجربی کاربرد آمار لوی برای توصیف توزیع اولین و دومین تجمع کننده طیف دمای پایین مولکول های منفرد ناخالصی در یک ماتریس پلیمری آمورف.
تایید کار . نتایج اصلی کار به طور سیستماتیک در کنفرانس های سراسر روسیه و بین المللی گزارش شد:
دومین کنفرانس بین المللی: "Laser М2Р" (گرنوبل، فرانسه، 1991); چهاردهم کنفرانس بین المللی اپتیک منسجم و غیرخطی (لنینگراد، روسیه، 1991). دومین سمپوزیوم بین المللی "سوزاندن حفره های طیفی مداوم: علم و کاربردها" (مونتری، کالیفرنیا، ایالات متحده آمریکا، 1991). سومین سمپوزیوم بین المللی "حفره سوزان طیفی و باریک شدن خط درخشندگی: علم و کاربردها" (آسکونا، سوئیس، 1992). چهارمین سمپوزیوم بین المللی: "حفره سوزان طیفی و طیف سنجی های مرتبط: علم و کاربردها" (توکیو، ژاپن، 1994). سمپوزیوم اتریشی-اسرائیلی-آلمانی: "فرایندهای دینامیکی در سیستم های مولکولی متراکم" (بادن، اتریش، 1995). پنجاه و چهارمین سمپوزیوم بین المللی:
"فرایندهای ابتدایی سریع در سیستم های شیمیایی و بیولوژیکی" (لیل، فرانسه، 1995)؛ پنجمین سمپوزیوم بین المللی: "حفره سوزی و طیف سنجی های مرتبط: علم و کاربردها" (Brinerd، مینه سوتا، ایالات متحده آمریکا، 1996); هشتمین کنفرانس بین المللی: "سیستم های فوتواکتیو غیر متعارف" (نارا، ژاپن، 1997); یازدهمین کنفرانس بین المللی: "فرایندهای دینامیکی در حالات برانگیخته جامدات" (اتریش، میتلبرگ، 1997); ششمین سمپوزیوم بین المللی: "حفره سوزی و طیف سنجی های مرتبط: علم و کاربردها" (هورتین، بوردو، فرانسه، 1999). هفتمین سمپوزیوم بین المللی: "حفره سوزی و طیف سنجی های مرتبط: علم و کاربردها" (تایپه، تایوان،
G.) XXII کنگره همه روسیه در مورد طیف سنجی (Zvenigorod، منطقه مسکو، روسیه، 2001). GC-امین کنفرانس بین المللی اپتیک کوانتومی (مینسک، بلاروس، 2002). کنفرانس بین المللی: "لومینسانس و طیف سنجی نوری ماده متراکم" (بوداپست، مجارستان،
G.) هشتمین سمپوزیوم بین المللی: "حفره سوزی و طیف سنجی های مرتبط: علم و کاربردها" (Boseman, Montana, USA, 2003); چهاردهمین کنفرانس بین المللی: "فرایندهای دینامیکی در حالات برانگیخته جامدات" (کریستچرچ، نیوزیلند، 2003); X-امین کنفرانس بین المللی اپتیک کوانتومی (مینسک، بلاروس، 2004). هشتمین سمینار آلمانی-روسی: "نقایص نقطه ای در مقره ها و مراکز سطح عمیق در نیمه هادی ها" (سن پترزبورگ، روسیه، 2003). چهارمین کنفرانس بین المللی: "پراکندگی فونون در ماده متراکم" (سن پترزبورگ، روسیه، 2004); کنفرانس بین المللی به یاد R.I. پرسونوا (بایروث، آلمان، 2004).
برای توسعه روش طیفسنجی تک مولکولی برای مطالعه دینامیک دمای پایین محیط جامد نامنظم، نویسنده موفق به دریافت جایزه D.S. Rozhdestvensky برای دستاوردهای برجسته در زمینه اپتیک و طیف سنجی در سال 2003.
انتشارات . مطالب پایان نامه در 36 مقاله در مجلات معتبر داخلی و بین المللی منعکس شده است.
1.N.V. گرازدف، E.G. سیل کیس، وی دی تیتوف، یو.جی. واینر,
"مطالعه فوتون-اکوی کاهش فاز فوق سریع در جامدات آمورف در ناحیه وسیع دمایی با نور نامنسجم" II J. de Phys. IV، Colloque.C7، مکمل J. de Phys. Ill, Vol.1, pp. C7-439 - C7-442، 1991.
2.N.V. گرازدف، E.G. سیل "کیس، وی. دی. تیتوف و یو.جی. بیهوده،
"فاز زدایی فوق سریع رزوروفین در شیشه دی-اتانول از 1.7 به 40K مورد مطالعه با پژواک فوتون ناهمدوس" IIجوزا بی،ج 9، ص 941-945، (1992).
3.N.V. گرازدو و یو.جی. واینر,
انتشار طیفی نانوثانیه و کاهش فاز نوری در شیشه های آلی در محدوده دمایی وسیع: مطالعه پژواک فوتون ناهمدوس رزوروفین در اتانول D- و D6. IIجی لومین.،ج 56، ص 181-196، (1993).
4. جنوب. وینر، H.B. گروزدف،
د-و d^-اتانول در 1.7-35 K با روش پژواک فوتون ناهمدوس. I. آزمایش کنید. نتایج اصلی" // اپتیک و طیف سنجی،ج 76، شماره 2، او. 252-258 (1994).
5. جنوب. وینر، N.V. گروزدف،
"دینامیک محیط های آمورف آلی در دماهای پایین: مطالعات رزوروفین در د-و d^-اتانول در 1.7-35 K با روش پژواک فوتون ناهمدوس. P. تجزیه و تحلیل نتایج" // اپتیک و طیف سنجی،
ج 76، شماره 2، او. 259 - 269 (1994).
6. جنوب. وینر، آر.آی. پرسونوف،
"پژواک فوتون در محیط های آمورف تحت شرایط پراکندگی قابل توجه پهنای خط یکنواخت مراکز ناخالصی" // اپتیک و طیف سنجی،
ج 79، شماره 5، او. 824 - 832 (1995).
7. یو.جی. واینر، تلویزیون. پلاخوتنیک، و R.I.Personov،
"افزایش و انتشار پهنای خط در طیف جامدات آمورف دوپ شده: مقایسه اکو فوتون و داده های طیف سنجی تک مولکولی برای تریلن در پلی اتیلن" IIشیمی.فیزیک، ج 209، صص. 101-110 (1996).
8. یو.جی. واینر، آر.آی. پرسونوف، اس.زیلکر و دی. هارر،
"مشارکت مکانیسم های مختلف گسترش خط در پژواک فوتون و طیف های تک مولکولی در جامدات آمورف" IIمنکریست لیک.کریست، ج 291، ص 51-56، (1375).
9.S.J. زیلکر، یو.جی. واینر، دی. هارر،
"مکانیسم های گسترش خط در طیف جامدات آمورف آلی: مطالعه پژواک فوتونی تریلن در پلی ایزوبوتیلن در دمای ساب کلوین" IIشیمی.
فیزیک اجازه دهید، v.273, pp.232-238 (1997).
اس.جی. زیلکر، دی. هارر، یو.جی. واینر، R.L Personov، "گسترش خط وابسته به دما کروموفورها در جامدات آمورف: تفاوت بین طیف سنجی تک مولکولی و نتایج اکو فوتون" IIجی لومین.،ج.76/77، صص157-160، (1377).
اس.جی. زیلکر، دی. هارر، یو.جی. واینر، A.V. دیو، V.A. KoGspepko و R.L Personov،
"فاز زدایی سریع در شیشه ها ناشی از حالت های تونل زنی و حالت های محلی" IIمنکریست لیک.کریست.، ج 314، ص 143-148، (1377).
اس.جی. زیلکر، جی. فریبل، دی. هارر، یو.جی. واینر، R.L Personov، "بررسی مکانیسم های گشاد شدن خط در دمای پایین در جامدات آمورف آلی با استفاده از اکو فوتون، حفره سوزی و طیف سنجی تک مولکولی" IIشیمی. فیزیک اجازه دهید، v.289, pp.553-558, (1998).
اس.جی. زیلکر، ال. کادور، جی. فریبل، یو.جی. واینر، م.ا. Kol"chenko، R.L Personov، "مقایسه داده های طیف سنجی پژواک فوتون، سوزاندن حفره، و داده های طیف سنجی تک مولکولی در دینامیک دمای پایین جامدات آمورف آلی" IIجی. شیمی. فیزیک،ج 109، شماره 16، ص 6780-6790، (1998).
یو.جی. واینر، م.ا. Kol "چنکو، A.V. Naumov، R.L Personov، S.J. Zilker، "پژواک فوتون در سیستم های آمورت آلی دوپ شده در محدوده دمایی وسیع (0.35-100K)" IIجی لومین.، v.86, No.3&4, pp.265-272 (2000).
A.V. نائوموف، یو.جی. واینر، اس.جی. زیلکر،
"واپاشی پژواک فوتون دو پالسی غیر نمایی در جامدات آمورف در دماهای پایین" IIجی لومین.، v.86, No.3&4, pp.273-278 (2000).
16. I.Q.F. وینر، م.ا. کولچنکو، آر.آی. پرسونوف،
"مدل پتانسیل های نرم و عرض همگن خطوط طیفی مراکز ناخالصی در محیط های آمورف مولکولی" // Journal of Experimental and Theoretical Physics, v.119, شماره 4, ee.738-748, (2001).
A.V. نائوموف، یو.جی. واینر، M. Bauer، S. Zilker، L. Kador، "توزیع گشتاورهای خطوط طیفی تک مولکولی و دینامیک جامدات آمورف" IIفیزیک کشیش B, v.63, pp.212302(l-4) (2001).
A.V. نائوموف، یو.جی. واینر M. Bauer، L. Kador،
"لحظه های طیف تک مولکولی در شیشه های با دمای پایین: اندازه گیری ها و محاسبات مدل" IIجی. شیمی. فیزیک، v.116, Nol8, pp.8132-8138 (2002).
19. یو.جی. واینر، م.ا. کول "چنکو، A.V. Naumov، R.L Personov، S.J. Zilker، D.
هارر،
"فاز زدایی نوری در شیشه های آلی دوپ شده در محدوده دمایی وسیع (0.35-100K): تولوئن جامد دوپ شده با Zn-octaethylporphine" IIجی. شیمی. فیزیک،
ج ll6، شماره 20، صص 8959-8965 (2002).
20.A.V. نائوموف، یو.جی. واینر,
"حداقل فاصله بین کروموفور و سیستم های دو سطحی در جامدات آمورف: تاثیر بر داده های طیف سنجی فوتون و طیف سنجی تک مولکولی" IIجی. لومین.، v.98, No.l&4, pp.63-74 (2002).
21. م.ا. کول "چنکو، یو.جی. واینر، آر.آی. شخصوف،
کاهش فاز نوری در پلیمرها و مدل پتانسیل نرم: تجزیه و تحلیل پژواک فوتون در PMMA دوپ شده IIجی لومین.، v.98, No.l&4, pp.375-382 (2002).
جنوب. وینر، م.ا. کولچنکو، A.V. نائوموف، آر.آی. پرسونوف، اس.جی. زیلکر، "فاز زدایی نوری در تولوئن جامد فعال شده با روی-اکتاتیل پورفین" // فیزیکحالت جامد، جلد 45، شماره. 2، او 215-221، (2003).
A.V. نائوموف، یو.جی. واینر,
"مدل اصلاح شده پژواک فوتون در شیشه های با دمای پایین: اثر حداقل فاصله بین سیستم های دو سطحی و کروموفور"// جی فیزیک شیمی.ب، ج107، صص. 2054-2060، (2003).
24. جنوب. وینر، A.V. نائوموف، ام. باوئر، ال. کادور،
"دینامیک پلیمرهای آمورف در دماهای پایین و تکامل زمانی طیف مولکول های منفرد ناخالصی. I. آزمایش" // اپتیک و طیف سنجی،ج 94، شماره 6، او. 926-935.
25. جنوب. وینر، A.V. نائوموف، ام. باوئر، ال. کادور،
"دینامیک پلیمرهای آمورف در دماهای پایین و تکامل زمانی طیف مولکول های منفرد ناخالصی. P. محاسبات مدل و تجزیه و تحلیل نتایج" // اپتیک و طیف سنجی،ج 94، شماره 6، او. 936-948.
26. M. Bauer, L. Kador, A.V. نائوموف، یو.جی. واینر,
"فعالسازی حرارتی سیستمهای دو سطحی در یک آسکوپی شیشهای پلیمری مورد مطالعه با طیف تک مولکولی" IIجی. شیمی. فیزیک، v 119، شماره 7، صص. 3836-3839 (2003).
27. E. Barkai، A.V. نائوموف، یو.جی. واینر M. Bauer، L. Kador،
"آمار Levy برای اشکال تصادفی خط تک مولکولی در یک لیوان" IIفیزیک کشیش اجازه دهید، v 91، شماره 7، صص. 075502 (1-4) (2003).
28.A.V. نائوموف، یو.جی. واینر M. Bauer، L. Kador،
"دینامیک یک پلیمر دوپ شده در دماهایی که در آن مدل سیستم دو سطحی شیشه ها از کار می افتد: مطالعه با طیف سنجی تک مولکولی" IIجی. شیمی. فیزیکجلد 119، شماره 12، صص. 6296-6301 (2003).
29.E.J. بارکای، یو.جی. واینر، L. Kador، R.J. Silbey، L "evy توزیع تک
تجمع کننده های خط مولکولی در لیوان ها IIچکیده مقالات آمریکایی
جامعه شیمیایی، جلد. 226, P. U286 (2003).
E. Barkai، A.V. نائوموف، یو.جی. واینر، M. Bauer، L. Kador، "شواهد تجربی برای آمار لوی در طیف سنجی تک مولکولی در شیشه ای با دمای پایین: تجلی برهمکنش های دوربرد" IIجی لومین.،جلد 107، شماره 1-4، صص. 21-31 (2004).
یو.جی. واینر
"دینامیک پلیمرهای آمورف در منطقه دمایی 2 تا 7 K که در آن مدل استاندارد شیشه های دمای پایین شروع به شکست می کند: مطالعات با طیف سنجی تک مولکولی و مقایسه با داده های پژواک فوتون" IIجی لومین.،جلد 107، شماره 1-4، صص. 287-297 (2004).
32. جنوب. وینر,
"طیف سنجی تک مولکول ها و دینامیک جامدات بی نظم" // پیشرفت در علوم فیزیکی،جلد 174، شماره 6، او. 679-683 (2004).
33. یو.جی. واینر، A.V. نائوموف، ام. باوئر، ال. کادور،
"حالت های ارتعاشی با فرکانس پایین شبه موضعی جامدات بی نظم. I. مطالعه با پژواک فوتون" IIفیزیک آمار سول بج241، شماره 15، صص3480-3486 (1383).
A.V. نائوموف، یو.جی. واینر، M. Bauer، L. Kador، "حالت های ارتعاشی با فرکانس پایین شبه موضعی جامدات بی نظم. II. مطالعه با طیف سنجی تک مولکولی" IIفیزیک آمار سول بج241، شماره 15، صص3487-3492 (1383).
جنوب. وینر، ع.ب. Naumov, M. Bauer, L. Kador, E. Barkai, "تجزیه و تحلیل آماری طیف مولکولهای منفرد ناخالصی و دینامیک جامدات بی نظم. I. توزیع عرضها، گشتاورها و تجمعات" // اپتیک و طیف سنجی،ج 98، شماره 5، او. 806-813 (2005).
جنوب. وینر، A.V. نائوموف،
"تجزیه و تحلیل آماری طیف مولکول های منفرد ناخالصی و دینامیک جامدات بی نظم. P. تجلی برهمکنش سیستم های دو سطحی با مولکول های ناخالصی بسته به فاصله بین آنها" // اپتیک و طیف سنجی،ج 98، شماره 5، او. 814-819 (2005).
این فصل مفاد اصلی رویکرد نظری مورد استفاده در این کار را برای تجزیه و تحلیل دادههای تجربی بهدستآمده ارائه میکند. توضیح مختصری از مدل استاندارد CLS، مدل پرش تصادفی و مدل پتانسیل نرم ارائه شده است. مدلهای نظری توسعهیافته در این کار شرح داده شدهاند، که در نظر گرفته شده برای توصیف فرآیندهای کاهش فاز نوری در سیستمهای حالت جامد ناخالصی نامنظم در دماهای پایین و متوسط است. اینها یک مدل اصلاح شده از پلی اتیلن در شیشه های با دمای پایین و مدلی از پلی اتیلن در شیشه های ناخالصی بر اساس مدل پتانسیل نرم هستند. اولین مدل برای گسترش امکانات تئوری PE در شیشههای دمای پایین توسط Geva (E. Geva) و Skinner (J.L. Skinner) در توصیف فرآیندهای انبساط در شیشههای ناخالصی با مشارکت TLS ایجاد شد. می توان آن را تعمیم این نظریه دانست. مدل دوم برای توصیف فرآیندهای گسترش نه تنها TLS بلکه حالتهای ارتعاشی با فرکانس پایین شبه محلی (LFM) یک ماتریس آمورف ایجاد شد. این برای افزایش دامنه دمایی که این نظریه می تواند در آن اعمال شود، ضروری بود. تمام مدلهای نظری مورد استفاده در این کار مبتنی بر رویکرد تصادفی برای توصیف فرآیندهای گسترش خط مولکولهای کروموفور ناخالصی در یک ماتریس بینظم و مدل پرش تصادفی نامرتبط (مدل پرش ناگهانی) هستند.
علاوه بر رویکرد تصادفی، تعدادی از آثار (به عنوان مثال، به کار Osadko و Silbey (R.J. Silbey) مراجعه کنید) یک رویکرد پویا را توسعه می دهند. تئوری های گسترش خط مرکز ناخالصی در شیشه ها بر اساس رویکرد دینامیکی ماهیت کلی تری دارند. با این حال، برای توصیف خواص دینامیکی شیشهها در دماهای پایین، عبارات سادهتری که در چارچوب نظریههای تصادفی به دست میآیند، بیشتر مورد استفاده قرار میگیرند. در این کار، از هر دو رویکرد استفاده شد: پویا - در مورد در نظر گرفتن تعامل کروموفورها با NSMها، و تصادفی - هنگام در نظر گرفتن فرآیندهای تعامل با TLS. رویکرد تصادفی به دلایل سادگی بیشتر در محاسبات، و همچنین در جایی که استفاده از نظریه دینامیک، به نظر ما، به نتایج اساساً جدیدی منجر نمیشود، انتخاب شد.
مفهوم TLS زیربنای این مدل بهعنوان پدیدارشناسانه صرف پیشنهاد شد. فرض بر این است که این نوع از تحریکات اولیه کم انرژی مربوط به انتقال اتم ها یا مولکول ها یا گروه های آنها بین دو سطح جدا شده در سطح پایین موضعی در سطح بالقوه یک ماده است (انتقال به سطوح خارجی در مدل در نظر گرفته نمی شود). این سطوح توسط یک مانع بالقوه از هم جدا می شوند که با تونل زدن با گسیل یا جذب یک فونون برطرف می شود. در این مدل فرض شده است که در دماهای پایین (T 1 K) چگالی حالت های TLS به طور قابل توجهی از چگالی حالت های فونون های صوتی فراتر می رود. بنابراین، فرآیندهای دینامیکی در شیشهها که در چنین دماهایی اتفاق میافتند توسط دینامیک TLS تعیین میشوند. ماهیت میکروسکوپی TLS هنوز مشخص نشده است. استثناهای نادر چندین سیستم کریستالی با به اصطلاح هستند. TLS های "خوب تعریف شده" (به عنوان مثال، کریستال های ناخالصی اسید بنزوئیک)، که در آن می توان ماهیت میکروسکوپی خاص ماتریس را به پارامترهای TLS ها مرتبط کرد. درک شهودی ماهیت TLS با در نظر گرفتن نتایج کار تسهیل میشود، که در آن یک مدل شیشهای دو بعدی ساخته شد که از ذرات کروی ("اتم") در دو اندازه تشکیل شده است. در شکل 2.1. دو نوع از تشکیل TLS در چنین شیشه ای فرضی نشان داده شده است. در نوع اول، TLS شامل یک اتم است که بین دو موقعیت تعادلی می پرد؛ در نوع دوم، شامل گروهی از اتم ها است که با هم می پرند. بدیهی است که در عینک های واقعی، به ویژه در عینک های مولکولی، الگوی تشکیل TLS پیچیده تر خواهد بود و ممکن است به طور قابل توجهی با مدل فوق متفاوت باشد.
در اینجا A عدم تقارن TLS و J عنصر ماتریس تونل زنی است که بر حسب پارامترهای پتانسیل دو چاهی که فضای پیکربندی TLS را توصیف می کند بیان می شود (شکل 2.2 را ببینید).
بنابراین، هر TLS با یک جفت پارامتر داخلی A و J یا A و L مشخص می شود. لازم به ذکر است که در برخی موارد TLS با یک جفت پارامتر دیگر مشخص می شود: انرژی تقسیم E و میزان آرامش کلی TLS K، که در آن K برابر است با مجموع نرخ انتقال بین سطوح \ g) و \e) در هر دو جهت). پارامترهای E و K با روابط زیر با پارامترهای A و J مرتبط هستند:
در اینجا c ثابت برهمکنش TLS-فونون است. k - ثابت بولتزمن. yt (yi) و ts (ts) - به ترتیب اجزای عرضی (طولی) پتانسیل تغییر شکل و سرعت صدا. rt چگالی ظاهری CRS است. h ثابت پلانک است.
لازم به ذکر است که عبارت (2.4) فقط برای مکانیسم یک فونون تعامل بین TLS و "حمام فونون" و به شرط عدم وجود تعامل بین TLS معتبر است. مشارکت مکانیسمهای دو فونون و فعالسازی آرامش (یعنی انتقال بیش از حد مانع) در دماهای پایین بسیار کمتر است و در چارچوب مدل استاندارد شیشههای دمای پایین در نظر گرفته نمیشوند.
در توصیف دینامیک دمای پایین شیشه ها، قوانین توزیع TLS بر روی پارامترهای پذیرفته شده در تئوری نقش مهمی ایفا می کند. یکی از مفروضات اساسی مدل استاندارد CRS، ادعای توزیع گسترده و یکنواخت CRS بر روی پارامترهای A و A: یا برای پارامترهای A و J: که در آن Po ضریب نرمال سازی است:
در اینجا Amax، Like، Lpsh پارامترهای محدود کننده مدل هستند که محدوده پارامترهای A و J را مشخص می کنند. این محدودیت ها بر اساس مدل انتخاب می شوند تا جایی که Gexp بزرگترین زمان اندازه گیری تحقق یافته است. بنابراین، مدل آن دسته از TLS ها (فرمول 2.8) را که در آنها احتمال پرش ناچیز است، حذف می کند، زیرا انرژی تقسیم آنها به طور قابل توجهی از انرژی فونون های حرارتی فراتر می رود، و همچنین TLS های "آهسته" (فرمول 2.9)، که احتمال پرش آنها در طول زمان آزمایش نیز بسیار کم است (برای جزئیات بیشتر، نگاه کنید به). اگر مقادیر محدوده های مشخص شده به درستی انتخاب شوند، هیچ یک از مقادیر اندازه گیری شده مدل نباید به آنها بستگی داشته باشد. توجه می کنیم که فرض در مورد توزیع فرم (2.5، 2.6) بر اساس برخی ایده های فیزیکی کلی در مورد شیشه ساخته شده است و نمی توان آن را تنها فرض صحیح در نظر گرفت.
همانطور که نتایج مطالعات متعدد نشان می دهد، مدل استاندارد TLS به خوبی بیشتر تظاهرات مشاهده شده تجربی دینامیک داخلی محیط های بی شکل را توصیف می کند.
مشاهده می شود که وجود شعاع غیر صفر منجر به تغییر شکل وابستگی می شود. قانون قدرت چنین وابستگی هایی را به اندازه کافی توصیف نمی کند. به بیان دقیق، این واقعیت در gmin = 0 نیز مشاهده شد. با این حال، در gmin Ф 0، انحراف از وابستگی به قانون قدرت بسیار بزرگتر است (با افزایش gmin، انحراف افزایش می یابد). در نتیجه مقداری "موثر" a به دما و فاصله دما بستگی دارد. با این حال، به دلیل استفاده گسترده از مفهوم Ta، ما وابستگی به دما را همانطور که توسط قانون نشان داده شده است مشخص می کنیم. برای تجزیه و تحلیل، ما در همه جا محدوده دمایی 0.4 - 4.5 K را انتخاب می کنیم.
برنج. 2.6 نشان می دهد که در مورد gmin = 3 - g - 6 nm، منحنی دمای محاسبه شده نزدیک به وابستگی a = 1.1 است. نتایج بهدستآمده به ما این امکان را میدهد که نتیجه بگیریم که وجود یک حداقل شعاع غیرصفر تعامل بین کروموفور و TLS در واقع میتواند دلیل کوچکتر بودن مقادیر یک موجود در آزمایش PV نسبت به مقادیر محاسبهشده در چارچوب باشد. نظریه گوا و اسکینر. همچنین نتایج بهدستآمده نشان میدهد که شیب مؤثر وابستگی دمایی محاسبهشده با افزایش gmin کاهش مییابد و حتی ممکن است ۱ باشد.
مدل پتانسیل نرم (MP) (نگاه کنید به، به عنوان مثال، و بررسی) به منظور گسترش قابلیت های مدل TLS، هم از نظر محدوده دمایی که می تواند در آن اعمال شود و هم از نظر تعداد کم، معرفی شده است. تحریکات انرژی فرکانس در نظر گرفته شده است. بر اساس این مدل، در محیط های آمورف در دماهای پایین و متوسط، علاوه بر فونون های صوتی با طول موج بلند، سه نوع تحریک شبه محلی کم انرژی وجود دارد. اینها TLS تونلی هستند که مسئول خواص جهانی شیشه ها در دماهای زیر چندین درجه کلوین و همچنین سیستم های تشدید (PC) و نوسانگرهای هارمونیک (GO) هستند که خواص شیشه ها را در دماهای بالاتر تعیین می کنند. هر سه نوع تحریک منشأ مشترک دارند - آنها در پتانسیل های اتمی نرم (TLS و PC در دو چاه، GO - در تک چاه) تحقق می یابند - و به عنوان حرکات گروهی از اتم ها یا مولکول ها در حداقل های محلی تلقی می شوند. سطح بالقوه پتانسیل هایی که TLS، PC و GO در آنها پیاده سازی می شوند، "نرم" هستند به این معنا که ولتاژهای خارجی به راحتی آنها را به یکدیگر تبدیل می کنند.
بر اساس مدل MT، برانگیختگیهای شبه محلی با فرکانس پایین در محیطهای آمورف توسط همیلتونی یک نوسانگر ناهارمونیک توصیف میشوند:
در اینجا M جرم موثر نوسانگر است، (x) انرژی پتانسیل توصیف شده توسط یک چند جمله ای درجه چهارم است:) . مقادیر پارامترهای بدون بعد rj و E به دلیل ناهمگنی ساختاری محیط، تصادفی هستند. مدل فرض می کند که توزیع این پارامترها دارای فرم است مقیاس مشخصه کمیت بدون بعد r/، که ارتفاع مانع بین چاه ها را در پتانسیل (2.36) تعیین می کند، با پارامتر کوچک تئوری توصیف می شود. مقیاس انرژی با مقدار W تعیین می شود، که طیف سطوح در پتانسیل (2.36) را در r/ = E، = 0 مشخص می کند: W = E0r/L = kTc، که /VB ثابت بولتزمن است، و Tc دمای مشخصه ای است که برای مواد مختلف در 2-PO K قرار دارد.
شکل پتانسیل (2.36) با مقادیر نسبی پارامترهای rj و Ej تعیین می شود. می تواند دوتایی یا تکی باشد. اگر عدم تقارن پتانسیل دو چاهی بسیار کمتر از فاصله بین سطوح در یک چاه باشد، آنگاه دو سطح پایین در پتانسیل (2.36) یک DOS تونل زنی (شکل 2.7a) با فاصله بین سطوح تشکیل می دهند.
همانطور که از داده های بالا بر می آید، مفاهیم تونل زنی TLS در مدل MT و در مدل استاندارد TLS بسیار نزدیک است. بنابراین، برای مثال، توزیع (2.40) تنها با یک عامل لگاریتمی با تابع توزیع مربوطه (2.6) که در مدل استاندارد اتخاذ شده است، متفاوت است، که می تواند در متغیرهای E و به صورت زیر نوشته شود:
در مواردی که عدم تقارن پتانسیل دو چاهی بسیار بیشتر از فاصله بین سطوح در یک چاه است (شکل 2.76)، سهم اصلی در پدیده های جنبشی توسط انتقال بین چاه های بالای مانع انجام می شود. از طریق فعال سازی حرارتی این تحریکات در مدل MT به عنوان سیستم های تشدید نامیده می شوند. توزیع PC بر روی عدم تقارن (که در این مورد، به شرح زیر از (2.38)، منطبق با انرژی) و ارتفاع مانع به شکل است.
میزان آرامش PC با این عبارت تعیین می شود: (شکل 2.7c) علاوه بر این، اگر r/>r/L، ناهماهنگی به اندازه کافی کوچک است، و نوسانات عملاً با فاصله بین سطوح E = 2W\] هارمونیک هستند. J]IJ]L و چگالی حالتها n(E) E آن در انرژیهای بالاتر از Eb = 2.2WI A16، که در آن A = 0.169 (W/kBTg) و Tg دمای انتقال شیشهای است، برهمکنش بین GOها شروع به انجام یک نقش مهم حالتهای هارمونیک غیرمکانیشده با چگالی حالتهای n(E) E مشخص میشوند. طبق مدل MT، بازآرایی چگالی حالتهای GO در نتیجه برهمکنش آنها، دلیل پیدایش یک بوزون است. اوج در طیف رامان نور در فرکانس های a = a b = Eb1%.
پیاده سازی های آزمایشی روش های CPE و 2PE انجام شده در این کار در نشریات شرح داده شده است.در این کار فقط شرح مختصری از نمودارهای شماتیک امکانات و سیستم های لیزری توسعه یافته ارائه شده است، پارامترهای اصلی آنها آورده شده است و مزیت های اصلی عبارتند از: توضیح داد.
برآوردهای اولیه نشان می دهد که برای افزایش دامنه دمایی اندازه گیری ها به روش CPE به سمت دماهای بالا (تا ده ها درجه کلوین)، وضوح زمانی لازم باید حداقل ده ها فمتوثانیه باشد. این با توسعه یک لیزر پهن باند ویژه (نویز) به دست آمد، که نمودار مدار آن، زمانی که
این یک لیزر رنگی با پمپاژ لیزری عرضی است که طبق یک طرح بدون تشدید ساخته شده است. طیف انتشار چنین لیزری توسط طیف لومینسانس رنگ مورد استفاده تعیین می شود و ساختار حالتی ندارد. همانطور که یک آزمایش ویژه نشان داد، شکل طیف لیزر توسعه یافته کمی از پالس به پالس تغییر کرد، که برای آزمایشهای در حال انجام بسیار مهم بود. رنگ (محلول الکلی رودامین-6G) با استفاده از تابش هارمونیک دوم یک لیزر حالت جامد NcT:YAG خودساخته که در حالت سوئیچ Q عمل می کند و پالس های نانوثانیه ای تولید می کند، پمپ شد. این لیزر شامل یک نوسان ساز حالت عرضی، دو تقویت کننده و یک دو برابر کننده فرکانس روی یک تراشه DCDA بود. انرژی تابشی پالس هارمونیک دوم به 80 میلی ژول رسید. تابش هارمونیک دوم با استفاده از یک عدسی استوانه ای بر روی یک سلول با رنگ به شکل نوار نازک متمرکز شد. مدت زمان لیزر پمپ 12 ns بود، در حالی که مدت زمان لیزر پهن باند کمی بیشتر بود (15 ns). عرض طیف تولید یک لیزر شب تاب را می توان تنظیم کرد و معمولاً 100 تا 200 سانتی متر بود، انرژی تابش خروجی در هر پالس به 1 میلی ژول می رسید.
این سیستم در نصب یک PV پیکوثانیه دو پالسی استفاده شد؛ طرح آن در شکل 1 نشان داده شده است. 4.2. این لیزر بر اساس یک لیزر آرگون با حالت قفل تجاری (Coherent, Innova 200-10) ساخته شد که برای پمپاژ همزمان لیزر رنگی (Coherent 702-1 CD) استفاده شد. مدت زمان پالس خروجی لیزر پمپ 150-ps بود.
پالسهای خروجی لیزر رنگی در یک تقویتکننده دو مرحلهای خودساخته متشکل از دو سلول رنگی که توسط هارمونیک دوم تشعشع از یک لیزر صنعتی نانوثانیه حالت جامد __-E (Spectrum SL404G) پمپ میشوند، تقویت شدند. محلول الکلی رودامین-6G به عنوان رنگ استفاده شد. انتشار خود به خود در خروجی تقویت کننده با استفاده از یک جاذب خاص (دی اتیلوکسا-دیربوکسیانین یدید) حذف شد. در خروجی سیستم، پالس های نوری منسجم، عملاً بدون پایه، با مدت زمان بیش از 6 ثانیه، با انرژی در هر پالس تا 1 میلی ژول به دست آمد.
نمودارهای شماتیک هر دو تأسیسات برای اندازه گیری سیگنال های PV تقریباً یکسان است و بنابراین در یک شکل نشان داده شده است (شکل 4.3) و مشخصات اصلی آنها در جدول خلاصه شده است. 4.1.
در مورد NPE، وضوح زمانی به دست آمده با استفاده از تنظیمات ایجاد شده، از نظر عرض متقابل طیف انتشار رنگ، تا حدودی بالاتر از برآورد این وضوح به روش استاندارد است. تناقض آشکار با برآوردهای انجام شده بر اساس روش شناسی عمومی پذیرفته شده را می توان به سادگی توضیح داد. این به دلیل این واقعیت است که وضوح زمانی واقعی روش CPE نه با عرض تابع همبستگی خودکار منبع نور، همانطور که برای سادگی در بسیاری از کارها با تخمینهای تقریبی از وضوح زمانی روش انجام میشود، تعیین میشود. با حداقل تغییر قابل تشخیص در منحنی فروپاشی با تغییر در تاخیر نور. در نسبت سیگنال به نویز به اندازه کافی بالا، این مقدار ممکن است کوچکتر از عرض تابع همبستگی خودکار باشد.
در تنظیمات ما، برای بهبود دقت تعیین تغییرات کوچک در منحنیهای فروپاشی، تکنیک پیشنهاد شده توسط A.W. Wainer و E.R. Grep (تکنیک جدید پراکندگی گذرا برای اندازهگیریهای فمتوثانیهای dephasing، Optics Letters، جلد 9، ص 53، 1983). این تکنیک به ثبت همزمان دو سیگنال اکو کاهش می یابد - سیگنال های PV "چپ" و "راست"، همانطور که در شکل 4.4 (a) نشان داده شده است.
علاوه بر این، دقت اندازه گیری نسبت ذکر شده در تنظیمات ما به دلیل میانگین گیری بیش از تعداد زیادی از FEهای "ابتدایی" افزایش می یابد. همانطور که یک آزمایش ویژه نشان داد، وضوح زمان محدود تنظیم ایجاد شده به 25-30 fs، با عرض تابع همبستگی خودکار 200-300 fs رسید. برای نشان دادن آنچه گفته شد، شکل 4.4 (6) نمونه ای از ضبط همزمان سیگنال های NPE برای اکو چپ و راست را نشان می دهد که در دمای اتاق در محلول رودامین 110 در PMMA انجام شده است. فاصله بین ماکزیمم برابر با 140 fs، با بزرگی کاهش فاز نوری در این سیستم تعیین می شود و همانطور که از شکل مشخص است، اندازه گیری آن با وجود کوچکتر بودن نسبتاً آسان است. عرض تابع همبستگی خودکار لیزر نویز.
به اصطلاح زمان اندازهگیری مشخصه مؤثر (یعنی میانگین زمان در تمام FEهای ابتدایی) در حد چند نانوثانیه بود. همانطور که بعداً نشان داده خواهد شد، وجود دو پارامتر زمانی: وضوح زمانی و زمان اندازهگیری مشخصه مؤثر این امکان را فراهم میآورد که نه تنها اطلاعاتی در مورد زمان کاهش فاز نوری در سیستمهای مورد مطالعه بهدست آوریم، بلکه میتوان سهم خط را نیز مشاهده کرد. انبساط ناشی از فرآیندهای انتشار طیفی در این سیستم ها در زمان هایی در حد چند نانوثانیه.
در شکل شکل 4.11 طیف جذب را برای سیستم TBT در PIB نشان می دهد که در دمای اتاق اندازه گیری شده است. این سیستم با نسبت سیگنال به نویز بالا و خطوط باریک در ثبت طیف های OM متمایز می شود که از نظر تجربی بسیار مهم بود. در مورد تأثیر انتخاب سیستم مورد مطالعه بر روشن شدن فیزیک پدیده های مورد مطالعه، همانطور که قبلاً اشاره شد، طبق مفاهیم مدرن که توسط آزمایش های متعدد تأیید شده است، ویژگی های اصلی فرآیندهای پویا در یک جامد بی نظم رسانه دقیقاً با وجود اختلال درونی در این رسانه تعیین می شود و بستگی کمی به ساختار خاص آن دارد. بنابراین، هنگام انتخاب یک سیستم برای مطالعات خود، در درجه اول از ملاحظات راحتی و مزایای تجربی استفاده کردیم.
مراحل آماده سازی نمونه به شرح زیر بود. TBT (همان ماده ای که در آزمایش های پژواک فوتون انجام شده در این کار استفاده شد) در تولوئن (از نظر شیمیایی خالص، آلدریچ) حل شد و حداقل یک روز برای انحلال کامل نگهداری شد. سپس محلول به دست آمده به محلول PIB (آلدریچ، وزن مولکولی 4.2x10) در همان تولوئن اضافه شد. پس از آن، با افزودن مقدار کمی محلول TBT در تولوئن به PIB محلول در تولوئن، محلولی از TBT در PIB و تولوئن به دست آمد. غلظت TBT در این محلول به گونه ای انتخاب شد که پس از تبخیر کامل تولوئن در محدوده 1-10 اینچ (GM) قرار گرفت. سپس نمونه ای تهیه شد و اندازه گیری آزمایشی انجام شد. بر اساس نتایج چنین آزمایشاتی، غلظت TBT در PIB زمانی به سطحی رسید که در میدان دید 3-5 مولکول به لنز گیرنده افتادند. ارزیابی دقیقی از غلظت نهایی مولکولهای TBT در PIB انجام نشد.
ویژگی چندگانه طیفهای OM در شیشههای دمای پایین و تغییرات زمانی پارامترهای آنها منجر به تعدادی سؤال اساسی در اندازهگیری چنین طیفهایی میشود. چگونه می توان این طیف ها را ثبت کرد تا اطلاعات موجود در آنها در مورد پویایی محیط از بین نرود؟ چگونه می توان نتایج اندازه گیری طیف های OM متغیر با زمان را ارائه کرد؟
در کار حاضر، و همچنین در اکثریت قریب به اتفاق کارهای مربوط به SOM، طیف OM با تشخیص طیف تحریک فلورسانس مولکولهای مورد مطالعه اندازهگیری شد. معمولاً در آزمایشهای SOM، چنین طیفهایی با تنظیم آهسته تک فرکانس لیزر در محدوده مورد مطالعه اندازهگیری میشوند. یک زمان اندازه گیری نسبتا طولانی (ده ها ثانیه یا بیشتر) برای دستیابی به نسبت سیگنال به نویز قابل قبول انتخاب می شود. چنین ثبتی می تواند منجر به از دست دادن قابل توجه اطلاعات در مورد تغییرات زمانی در طیف شناسایی شده و مشکلات در هنگام تلاش برای تفسیر چنین طیف هایی شود. علاوه بر این، همانطور که در زیر نشان داده خواهد شد، این روش ثبت طیف می تواند منجر به باریک شدن خطوط اندازه گیری شود.
در این کار، طیفهای OM متغیر با زمان با اسکن سریع و چندگانه فرکانس لیزر در یک منطقه انتخاب شده از طیف ثبت شد. این امر امکان مشاهده تغییرات زمانی در طیف های مورد مطالعه را فراهم کرد. برای نمایش همزمان مجموعه بزرگی از چنین طیف هایی که تعداد آنها در هر بعد به صدها و هزاران می رسید، آنها را به صورت یک تصویر دو بعدی نشان دادند (چنین نمایشی از تعداد زیادی طیف معمولاً 2D-ploi نامیده می شود). تجسم ضرب طیف های OM تکرار شونده توسط پلات 2 بعدی برای اولین بار در کار W.P اجرا شد. آمبروز و دبلیو. Moerner ("طیفسنجی فلورسانس و انتشار طیفی مولکولهای منفرد ناخالصی در یک کریستال" II Nature، جلد 349، ص 225 1991). و روش ثبت مسیرهای طیفی یا ردپای طیفی (مسیرهای طیفی) نامیده می شود. اصل ساختن یک پلات دو بعدی در شکل 1 توضیح داده شده است. 4.12. محور افقی در پلات دو بعدی با فرکانس لیزر (یا زمان شروع اسکن بعدی) و محور عمودی مربوط به شماره سریال طیف (و بر این اساس، زمان سپری شده از شروع طیف است. روش اسکن). شدت اشباع هر نقطه در چنین تصویری با رنگ سیاه (یا وسعت رنگ در مورد یک تصویر رنگی) مطابق با شدت طیف تحریک فلورسانس ثبت شده است که متناسب با مقدار سیگنال فلورسانس در یک اسکن لیزری معین است. فرکانس (در یک زمان معین). برای وضوح بیشتر، شکل ارائه شده یک روش سه بعدی برای نمایش تعداد زیادی از طیف های اندازه گیری شده پیوسته در یک محدوده فرکانسی انتخابی را نشان می دهد که در موارد مشابه نیز استفاده می شود (به اصطلاح 3D-plot).